Lead
Die elementaren katalytischen Reaktionsmechanismen von Legierungen sind ungenügend beschrieben. In diesem Projekt wird eine unkonventionelle nicht-lineare spektroskopische Methode verwendet, um die elektronischen Strukturen und chemischen Bindungen von kleinen heteronuklearen Molekülen und Clustern, die aus Übergangsmetallen bestehen, zu untersuchen.

Lay summary

Mit Hilfe von konventionellen spektroskopischen Methoden wie etwa Multiphoton-Ionisation, laser-induzierter Fluoreszenz und etwas weniger häufig verwendet 'cavity-ring down' und 'intra-cavity laser absorption' wurde die elektronische Struktur und chemischen Bindungseigenschaften von vielen homonuklearen Dimeren und kleinen Clustern untersucht und weitgehend charakterisiert. Die katalytische Aktivität wird im Wesentlichen durch die hohe Dichte von tiefliegenden elektronischen Zuständen bestimmt. Diese Zustände interagieren auf komplexe Weise um Metall-Metall und Metall-Ligand Bindungen zu bilden. Heteronukleare Dimere und Cluster sind dagegen weniger häufig untersucht worden. Um die dichte und komplizierte elektronische Struktur dieser Teilchen aufzuklären, wird hier eine nicht-lineare spektroskopische Methode eingesetzt: Vier-Wellen-Mischen. Wir haben in den vorgängigen Projekten gezeigt, dass die Technik (i) in der kontrollierten Umgebung eines Molekularstrahles eingesetzt werden kann, dass sie (ii) sich eignet um nicht-fluoreszierende Moleküle mit kurzen Lebensdauern zu untersuchen und dass sie (iii) die Möglichkeit eröffnet, optische Doppelresonanz-Experimente durchzuführen. Die letzte Eigenschaft ist von bedeutendem Vorteil für Untersuchungen von dichten und komplexen Spektren, die typischerweise in Experimenten mit Übergangsmetall-Dimeren und Clustern beobachtet werden.

Experimente zeigen, dass reaktive Zentren und defekte Stellen auf der Oberfläche von katalytisch aktiven Materialien eine wesentliche Rolle spielen. Die Ladungsdichte und -verteilung kann mit diesen kleinen Teilchen und Clustern imitiert und untersucht werden. Resultate aus solchen Messungen werden wesentlich zum Verständnis der elementaren Reaktionschritte von katalytischen Prozessen beitragen.