Project

Discipline

Electrochemical CO2-reduction; model based optimization; asymmetric bipolar membranes; mass transport in porous materials; heat transfer; X-ray tomographic microscopy; pore-scale transport model; cell level modelling; electrochemical cell testing

Lead
Um die Klimaziele bezüglich Reduktion der CO2 Emissionen zu erreichen, muss der Verbrauch von fossilem Kohlenstoff in Industrie und Mobilität stark reduziert werden. Für verschiedene Anwendungen ist jedoch der Verzicht auf kohlenstoffhaltige, Energieträger oder Chemikalien sehr schwierig (Flugverkehr, chem. Industrie). Hier bietet die Synthese dieser Stoffe aus erneuerbarem, nicht-fossilem Kohlenstoff eine Lösung. Neben Biomasse ist CO2 aus industriellen Quellen (z.B. Zementwerke) oder direkt aus der Atmosphäre die wichtigste Quelle für nicht-fossilen Kohlenstoff. Für die Umwandlung von CO2 in Grundstoffe für die chemische Industrie oder in Energieträger stehen verschiedene Technologien zur Verfügung, welche jedoch weitere Entwicklung bezüglich Kosten und Effizienz erfordern. Ein besonders vielversprechende und vielseitige Technologie ist die elektrochemische Reduktion von CO2 zu Synthesegas.
Lay summary
Titel des Forschungsprojekts  Elektrochemische Reduktion von CO2 in Zellen mit bipolaren Membranen Reduction electrochimique de CO2 dans cellules avec des membranes bipolaires Electrochemical reduction of CO2 in devices with bipolar membranes  Lead  Um die Klimaziele bezüglich Reduktion der CO2 Emissionen zu erreichen, muss der Verbrauch von fossilem Kohlenstoff in Industrie und Mobilität stark reduziert werden. Für verschiedene Anwendungen ist jedoch der Verzicht auf kohlenstoffhaltige, Energieträger oder Chemikalien sehr schwierig (Flugverkehr, chem. Industrie). Hier bietet die Synthese dieser Stoffe aus erneuerbarem, nicht-fossilem Kohlenstoff eine Lösung. Neben Biomasse ist CO2 aus industriellen Quellen (z.B. Zementwerke) oder direkt aus der Atmosphäre die wichtigste Quelle für nicht-fossilen Kohlenstoff. Für die Umwandlung von CO2 in Grundstoffe für die chemische Industrie oder in Energieträger stehen verschiedene Technologien zur Verfügung, welche jedoch weitere Entwicklung bezüglich Kosten und Effizienz erfordern. Ein besonders vielversprechende und vielseitige Technologie ist die elektrochemische Reduktion von CO2 zu Synthesegas.  Inhalt und Ziel des Forschungsprojekts  Unser übergeordnetes Ziel ist, die direkte, gleichzeitige Reduktion von CO2 und Wasser zu Synthesegas (Gemisch CO und H2) in elektrochemischen Zellen mit bipolaren Membranen soweit zu entwickeln, so dass die Technologie praktisch und ökonomisch angewendet werden kann. Im Detail werden wir mit einer kombinierten experimentellen und modell-basierten Arbeit (i) die Transportprozesse in den bipolaren Membranen besser verstehen und (ii) die Struktur der Katalysatorschichten für die Umsetzung von CO2 zu optimieren. Basierend auf diesen Erkenntnissen zielen wir dann darauf, (iii) das Design und (iv) Betriebsbedingungen der elektrochemischen Zelle so zu verbessern, dass Stromdichten erreicht werden, welche die Technologie attraktiv für die technische und ökonomische Umsetzung machen. Wissenschaftlicher und gesellschaftlicher Kontext des Forschungspro- jekts  Unsere Arbeit wird zu wichtigen Entwicklungsschritten für die technische Umsetzung der elektrochemischen Reduktion von CO2 beitragen. Die Ergebnisse können zum Beispiel in die Technologie einfliessen, welche Flugbenzin basierend auf nicht-fossilem Kohlenstoff herstellten möchte. Keywords  Electrochemical CO2-reduction, model based optimization, asymmetric bipolar membranes, mass transport in porous materials, heat transfer, X-ray tomographic microscopy, pore-scale transport model, cell level modelling, electrochemical cell testing

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Last update: 16.10.2020

Number	Title	Start	Funding scheme

The development of science and technology of electrochemical CO2 reduction devices for the production of synthesis gas is essential for the transition of our current fossil fuel-based energy economy and chemical industry towards a more sustainable and renewable energy carrier-based economy. Particularly, understanding the multi-physical transport in CO2 reduction devices is essential for making such devices economically competitive, i.e. allowing for operation at high current density with large selectivity. The operation in a gas-fed gas diffusion electrode-based device design with a solid electrolyte allows to reduce ohmic overpotentials and overcoming mass transport limitations present in device designs based on liquid electrolytes. Bipolar membranes provide the ability to separate the reaction environments of the anodic and cathodic reaction, enabling operation at their respective optimized conditions. Additionally, the suppression of carbonate transport allows for larger single pass CO2 conversion. However, it is unclear how in such a device the transport affects the overall performance, whether the operational homogeneity in the device is given and whether thermal gradients in cells with large overvoltages have a decisive influence on the mass transport properties, strongly related to the condensation/evaporation equilibrium of water.Here, we propose to utilize advanced operando imaging techniques and electrochemical analysis in combination with advanced computational multi-scale modeling to understand and quantify the transport characteristics in a gas-fed, gas diffusion electrode electrochemical CO2 to CO reduction device operating with an asymmetric bipolar membrane. Materials will be characterized for transport properties, electrochemical methods will be used to assess performance, and X-ray tomography with high spatial resolution for investigating the decisive water transport characteristics in operating cells. Experimental data serves as input and validation for detailed multi-scale computational pore-level models of the porous transport layers (gas diffusion and catalyst layers) which will be coupled to continuum-level device models in order to provide understanding of the operational heterogeneity and to explain experimental observations. Particular focus is put on thermal phenomena and how they can be exploited for advanced performance. Finally, a numerical optimization is performed to provide quantitative guidelines for the design, operation, component and material choice. Complementing experimental activity will demonstrate an optimized device aiming at 2 A/cm2 operating current density at 3.5 V cell voltage at concurrent high faradaic efficiency.The combined experimental-numerical investigations will provide a detailed understanding of the coupled multi-physical transport in gas-fed, gas diffusion electrode-based electrochemical CO2 reduction devices, particularly focused on designs with bipolar membranes. The optimized device design is expected to allow for selective, large current density operation, with large single pass conversion, enabling economic and practical implementation of the approach.