Project

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Controlled reactive collisions with trapped ions

English title Controlled reactive collisions with trapped ions
Applicant Willitsch Stefan
Number 189907
Funding scheme COST (European Cooperation in Science and Technology)
Research institution Physikalische Chemie Departement Chemie Universität Basel
Institution of higher education University of Basel - BS
Main discipline Physical Chemistry
Start/End 01.01.2020 - 31.12.2023
Approved amount 287'050.00
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Keywords (7)

ion traps; chemical reactions dynamics; controlled molecules; ion-molecule reactions; conformers; molecular beams; Coulomb crystals

Lay Summary (German)

Lead
Untersuchungen zur Dynamik chemischer Reaktionen haben in den letzten Jahren beeindruckende Fortschritte gemacht, die auf der Entwicklung von Techniken zur Kühlung und Manipulation der Bewegung von Molekülen in der Gasphase beruhen. Diese Methoden haben neue Erkenntnisse über die mikroskopischen Mechanismen, die Quantennatur und die detaillierte Dynamik chemischer Prozesse ermöglicht, die bisher nicht zugänglich waren. Das vorliegende Projekt zielt darauf ab, diese Experimente auf eine nächste Stufe zu heben und erstmals eine umfassende Kontrolle sowohl über den Quantenzustand als auch die Geometrie aller Reaktionspartner in Ionen-Molekülreaktionen zu erlangen.
Lay summary
Durch die Kombination von sympathisch gekühlten molekularen Ionen in Ionenfallen mit elektrostatisch abgelenkten Molekülstrahlen haben wir kürzlich einen neuen experimentellen Ansatz zur Untersuchung chemischer Reaktionen von geladenen Molekülen (Ionen) mit quantenzustands- und geometriekontrollierten neutralen Molekülen etabliert. Während wir bisher den Quantenzustand, die Kollisionsenergie und die molekulare Geometrie (die sogenannte Konformation) für die neutralen Reaktionspartner mithilfe der elektotrostatischen Ablenkungstechnik kontrollieren konnten, wurden der Quantenzustand und die Konformation des ionischen Reaktionspartners bisher nicht spezifiziert. Um eine umfassende Kontrolle über einen reaktiven Prozess durch die Vorgabe seiner wichtigsten dynamischen Parameter zu erreichen, ist es jedoch notwendig, den Quantenzustand und die Konformation beider Reaktanden zu kontrollieren. Im vorliegenden Projekt werden wir zusätzlich polyatomare molekulare Ionen im Schwingungsgrundzustand spezifischer Konformationen erzeugen, um erstmals ein vollständig schwingungs-, konformations- und kollisionsenergiegekontrolliertes Ionen-Molekül-Reaktionsexperiment zu realisieren. Dies wird durch die Herstellung der Ionen durch konformerenselektive Photoionisation in Kombination mit einer sympathischen Kühlung ihrer Translationsbewegung in einer Ionenfalle erreicht. Unsere neue Methodik wird zur Untersuchung der konformations- und zustandsabhängigen Dynamik einer Reihe von relevanten Modellsystemen eingesetzt werden.

Wir erwarten, dass diese methodischen Fortschritte neue Wege für die Untersuchung der Chemie von komplexen ionischen Molekülen und Einblicke in ihre zustands- und geometriespezifische Reaktionsdynamik, Kinetik und Reaktionsmechanismen in bisher nicht erreichbarer Detailfülle ermöglichen werden. Das Projekt ist thematisch vollständig in die COST-Aktion CA17113 - TIPICQA "Trapped Ions: Advances in Classical and Quantum Applications” eingebettet und nutzt Synergien durch Zusammenarbeiten und wissenschaftlichen Austausch innerhalb der Arbeitsgruppe 4 "Hybridsysteme” dieses Netzwerks.
Direct link to Lay Summary Last update: 16.12.2019

Responsible applicant and co-applicants

Employees

Name Institute

Publications

Publication
Conformer-specific polar cycloaddition of dibromobutadiene with trapped propene ions
Kilaj Ardita, Wang Jia, Straňák Patrik, Schwilk Max, Rivero Uxía, Xu Lei, von Lilienfeld O. Anatole, Küpper Jochen, Willitsch Stefan (2021), Conformer-specific polar cycloaddition of dibromobutadiene with trapped propene ions, in Nature Communications, 12(1), 6047-6047.
Spatial Separation of the Conformers of Methyl Vinyl Ketone
Wang Jia, Kilaj Ardita, He Lanhai, Długołęcki Karol, Willitsch Stefan, Küpper Jochen (2020), Spatial Separation of the Conformers of Methyl Vinyl Ketone, in The Journal of Physical Chemistry A, 124(40), 8341-8345.

Datasets

Source data for "Conformer-specific polar cycloaddition of dibromobutadiene with trapped propene ions"

Author Kilaj, Ardita; Willitsch, Stefan
Publication date 11.02.2021
Persistent Identifier (PID) DOI: 10.5281/zenodo.5040076
Repository Zenodo


Collaboration

Group / person Country
Types of collaboration
Michal Tomza, University of Warsaw Poland (Europe)
- in-depth/constructive exchanges on approaches, methods or results
Jochen Küpper, DESY Germany (Europe)
- in-depth/constructive exchanges on approaches, methods or results
- Publication
- Exchange of personnel
Anatole von Lilienfeld, Universitätr Basel Switzerland (Europe)
- in-depth/constructive exchanges on approaches, methods or results
- Publication
Markus Meuwly, Universität Basel Switzerland (Europe)
- in-depth/constructive exchanges on approaches, methods or results
- Publication

Scientific events

Active participation

Title Type of contribution Title of article or contribution Date Place Persons involved
Physical Chemistry Colloquium Individual talk Cold molecular ions in traps:
From molecular quantum technologies to precise mechanistic studies of chemical reactions 12.11.2021 Berkeley (online), United States of America Willitsch Stefan;


Associated projects

Number Title Start Funding scheme
204123 Quantum technologies for molecular precision spectroscopy 01.01.2022 Project funding
157874 Conformationally controlled chemistry 01.09.2015 SNSF Consolidator Grants
188329 Collisional and Half-Collisional Dynamics of Conformationally Selected Molecules 01.01.2020 South Korea

Abstract

Studies of the dynamics of chemical reactions have made impressive advances in recent years owing to the development of techniques for the cooling and manipulation of the motion of molecules in the gas phase. These methods have enabled new insights into the microscopic mechanisms, the quantum nature and the detailed dynamics of chemical processes which were not accessible before.By combining trapped, sympathetically cooled molecular ions with electrostatically deflected molecular beams, we have recently established a new experimental approach for studying reactive collisions of trapped molecular ions with state- and conformationally controlled neutral molecules. While we have so far achieved state, collision-energy and conformational control for the neutral reactants using the elec- trostatic deflection technique, the quantum state and conformation of the ionic co-reactant has not been specified in our previous experiments. To achieve a comprehensive control over a reactive process by predetermining its most important dynamical parameters, it is necessary to specify the quantum state and conformation of both reactants. In the present grant application, we propose to additionally generate polyatomic molecular ions in the vibrational ground state of specific conformational isomers in order to realise a fully vibrationally, conformationally and collision-energy-controlled ion-molecule reaction experiment for the first time. This will be achieved by preparing the ions using conformer-selective pho- toionisation techniques in combination with sympathetic cooling of their translational motion in an ion trap. Our new methodology will be applied to study conformationally and state-specific dynamics in a range of pertinent model systems including the reactions of rotationally state-selected water molecules and of conformationally selected 3-aminophenol molecules with conformationally selected phenylala- nine and 3-aminophenol ions. The experimental results on the kinetics and reaction dynamics of these systems will be complemented and analysed by quasiclassical-trajectory simulations on accurate ab-initio potential energy surfaces.We expect that these advancements will take the study of ion-molecule chemistry of polyatomic sys- tems to a new level and enable insights into their state- and geometry-specific reaction dynamics, kinetics and mechanisms in unprecedented detail. The present grant application is thematically fully embedded in the COST Action CA17113 - TIPICQA ”Trapped Ions: Progress in classical and quantum applications” and capitalises on scientific synergies through collaborations and scientific exchanges within Workgroup 4 ”Hybrid Systems” of this Action.
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