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High-energy resolution spectrometer for SASE broadband Time-Resolved RIXS at Furka endstation

Applicant Patthey Luc
Number 189640
Funding scheme R'EQUIP
Research institution Paul Scherrer Institut
Institution of higher education Paul Scherrer Institute - PSI
Main discipline Condensed Matter Physics
Start/End 01.03.2021 - 28.02.2023
Approved amount 600'000.00
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Keywords (8)

Soft x-ray; Pump-probe experiments; Strongly correlated systems; Ultrafast spectroscopy; User endstation; Free Electron Laser; RIXS; Quantum Materials

Lay Summary (Italian)

Lead
Lo studio della dinamica ultra-veloce di materiali quantistici permette di comprenderne la natura e di sviluppare importanti applicazioni per tecnologie future. Tra le più potenti tecniche di spettroscopia c'è il Resonant Inelastic X-ray Scattering (RIXS) che fornisce informazioni dettagliate riguardo le proprietà elettroniche, magnetiche, orbitali e strutturali. Combinando la tecnica RIXS con impulsi di luce nei raggi X molto corti, si avrebbe accesso a regimi finora inaccessibili. Il nostro obiettivo e di sviluppare tecniche di spettroscopia ultra-veloce RIXS a Furka-Athos-SwissFEL.
Lay summary

I materiali quantistici presentano forti correlazioni tra diversi gradi di libertà. Spin, lattice, distribuzione di carica e orbitali si accoppiano dando origine a nuove e uniche proprietà. Comprendere come questi si accoppiano, è una delle sfide contemporanee della fisica della materia con possibili importanti applicazioni tecnologiche. Le tecniche di spettroscopia statiche nei raggi X, quale il Resonant Inelastic X-ray Scattering (RIXS), permettono di determinare quale sia lo stato energetico all'equilibrio ma non danno informazioni dirette di come questi accoppiamenti si influenzino. Introducendo un impulso di luce di pompa, che eccita il materiale in modo controllato, è possibile misurate i tempi di rilassamento dei diversi gradi di libertà e quindi è possibile misurare come si influenzano a vicenda. Estendendo il RIXS nel dominio del tempo è possibile misurare la dinamica nel materiale. Essendo il RIXS una tecnica risonante, in cui il fotone incidente è risonante con una soglia di assorbimento, la radiazione va monocromatizzata e questo comporta un inevitabile allungamento dell'impulso con conseguente perdita di risoluzione temporale. Questo problema è intrinseco nell'uso di monocromatori e non permette di studiare le dinamiche ultra-veloci al di sotto delle centinaia di femtosecondi (1 femtosecondo = 10^-15 secondi). Noi intendiamo superare questo limite a Furka-Athos-SwissFEL proponendo RIXS risolto in tempo, senza utilizzo del monocromatore, misurando contemporaneamente lo spettro della radiazione incidente e quello in uscita dal campione. Combinando queste informazioni sarà possibile ricostruire la dinamica dei vari gradi di libertà nel campione con risoluzioni temporali dell'ordine del femtosecondo, ad oggi non raggiungibili con il RIXS. Il design e implementazione di questo spettrometro denominato "SASE-RIXS" è l'obiettivo di questo progetto.

Direct link to Lay Summary Last update: 15.02.2021

Responsible applicant and co-applicants

Project partner

Associated projects

Number Title Start Funding scheme
207904 Spin-Charge Correlations in Magnetic van der Waals Materials 01.06.2022 Project funding
170597 Investigating the ultrafast dynamics of Mott correlations 01.01.2018 SNSF Professorships
177006 In-situ spectroscopy of oxide heterostructures 01.06.2018 R'EQUIP
169017 Magnetic and electric ordering and dynamics studied by soft x-rays 01.04.2017 Project funding
183304 Microwaves for coherent control of quantum matter and magnonic devices 01.12.2018 R'EQUIP
178867 Electron-Phonon Interactions in Rare-Earth Nickelates and Superconducting Cuprates 01.10.2018 Project funding
205373 Versatile time-resolved spectroscopies for complex materials 01.01.2022 R'EQUIP
170760 High-field THz source for pump-probe experiments at SwissFEL 01.11.2017 R'EQUIP

Abstract

In the last decade, Free Electron Lasers (FELs) have opened a new frontier of science providing ultra-short pulses with unprecedented brilliance and coherence. In this regard, the experimental endstation Furka at Athos SwissFEL will play a fundamental role in the study of the out-of-equilibrium dynamics of quantum materials. The Furka experimental endstation will be dedicated to time-resolved Resonant Inelastic and Elastic X-ray Scattering (tr-RIXS and tr-REXS) as well as X-Ray Diffraction (tr-XRD) in the soft X-ray regime. In particular, tr-RIXS opens new scientific opportunities thanks to its unique capability to probe the energy and momentum time-evolution of elementary excitations in solids. Common schemes for static and dynamic RIXS measurements are based on the detection of the light scattered by the sample up-on monochromatic radiation. X-rays emitted at a FEL through a Self-Amplified Spontaneous Emission (SASE) process have a stochastic broad-band spectrum. For this reason, a monochromator is needed to clean the spectrum but at the cost of intensity (up to 4 orders of magnitude loss). Additionally, diffraction gratings unavoidably stretch the FEL pulse length, thus spoiling the excellent time resolution provided by the SwissFEL.Here, we propose to develop and implement a novel time-resolved RIXS setup at experimental endstation Furka of Athos branch of the SwissFEL which will allow to perform experiments where the temporal resolution of the FEL is not spoiled by the use of the monochromator and the energy resolution of the incoming beam is Fourier limited. The proposed instrument will also allow to achieve pulse intensities high enough to access the non-linear regime on many quantum materials while exploiting the natural pulse length of the single spikes. Thanks to unique modes of the accelerator setup of SwissFEL, denominated CHIC mode (Chicanes for High power and Improved Coherence) the achievable SASE pulse duration can be in the attosecond range, opening new frontiers in the study of correlated systems. Moreover, the implementation of this “SASE-tr-RIXS” scheme will allow reducing the acquisition time, which is one of the main limiting factors for tr-RIXS at FELs.The instrument will consist of two grating based high-energy resolution spectrometers to be employed before and after the sample. The two spectrometers will be used to collect the un-monochromatized incoming (SASE-) and scattered (RIXS-) spectra, respectively. Thanks to the knowledge of the structure of the SASE beam the 2D (incoming vs scattered photon energy) RIXS response of the system will be directly reconstructed by means of either a covariance-based [1] or a matrix-based [2] procedure. Various detection schemes, which take advantage of both the stochastic nature of the SASE pulse and the SwissFEL CHIC mode, will be available. [1] J. Tollerud at al. “Femtosecond Covariance spectroscopy”, PNAS 116 (12) 5383-5386 (2019).[2] Y. Kayser et al., “Core-Level nonlinear spectroscopy triggered by stochastic X-ray pulses”, manuscript submitted to Nature Communications (manuscript in review) (2019).
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