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QCL4CLUMPS: Simultaneous QC laser spectroscopic analysis of clumped 13C-D and D-D (2 x 2) isotopes in CH4

Applicant Mohn Joachim
Number 183294
Funding scheme R'EQUIP
Research institution Luftfremdstoffe / Umwelttechnik 500 - Mobility, Energy and Environment EMPA
Institution of higher education Swiss Federal Laboratories for Materials Science and Technology - EMPA
Main discipline Climatology. Atmospherical Chemistry, Aeronomy
Start/End 01.03.2020 - 31.10.2021
Approved amount 228'138.00
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Keywords (6)

Laser spectroscopy; QCL; Methane; Clumped; Isotope; Preconcentration

Lay Summary (German)

Joachim Mohn / Empa Dübendorf
Lay summary

Methan (CH4) ist nach Kohlendioxid das wichtigste heute emittierte Treibhausgas. Es gibt viele unterschiedliche CH4 Quellprozesse, was Untersuchungen zum CH4 Kreislauf und die Entwicklung von Reduktionsstrategien schwierig macht. Die Bestimmung der Häufigkeit der doppeltsubstituierten, sogenannten "clumped", Isotopenverbindungen von Methan ist eine neuartige Möglichkeit, den biogeochemischen CH4 Kreislauf zu untersuchen. Das Potential dieser Methode wurde in den letzten Jahren für andere atmosphärische Spurengase, wie Kohlendioxid, gezeigt.

Im R'Equip Projekt QCL4CLUMPS, wir an der Empa eine neue Quantenkaskadenlaser-basierte Analytik Plattform etabliert, welche die selektive und präzise Bestimmung der fünf häufigsten Methan Isotopenverbindungen: 12CH4, 13CH4, 12CH3D, 13CH3D und 12CH2D2, ermöglicht. Die Vorteile des neuen Analysensystems im Vergleich mit herkömmlichen Geräten sind: (i) eine leistungsfähige, automatisierte Aufkonzentriereinheit, um die Methankonzentration in den Prozentbereich zu erhöhen und (ii) ein hochpräzises Laserspektrometer zur selektiven Bestimmung von sowohl D13CH3D als auch D12CH2D2. Die Leistungsfähigkeit des neuen Analysensystems wird aktuell entwickelte hochauflösende massenspektrometrische Messsysteme bezüglich Benutzerfreundlichkeit, Probendurchsatz, Präzision und insbesondere Selektivität übertreffen.

Die angestrebte Performance des laserspektrometrischen Analysensystems ist weltweit einzigartig und wir die Kompetenz der Empa im Bereich der Isotopenforschung stärken. Die Analyse der doppelsubstituierten Methanverbindungen, 13CH3D und 12CH2D2, wird eine grosse Anzahl von Anwendungen, beispielsweise zur Bildungstemperatur bei der Methanentstehung oder Abbauprozessen in der Atmosphäre ermöglichen. Es wird erwartet, dass die Bestimmung von D13CH3D und D12CH2D2 unser Wissen über den globalen Methankreislauf voranbringen und die Entwicklung neuer substratunabhängiger und reaktionsspezifischer Forschungsmethoden ermöglicht.

Direct link to Lay Summary Last update: 14.02.2020

Responsible applicant and co-applicants


Project partner

Scientific events

Active participation

Title Type of contribution Title of article or contribution Date Place Persons involved
SCS Fall Meeting Talk given at a conference Optical clumped isotope Δ13CH3D and Δ12CH2D2 analyses open up new geochemical frontiers 10.09.2021 On-line, Switzerland Bernasconi Stefano; Mohn Joachim; Emmenegger Lukas; Prokhorov Ivan;
EGU General Assembly 2021 Talk given at a conference Cryogen-free fully automated preconcentration unit to enable Δ13CH3D and Δ12CH2D2 analysis 19.04.2021 on-line, Austria Mohn Joachim; Prokhorov Ivan;

Associated projects

Number Title Start Funding scheme
200977 Clumped isotopes of methane and dolomite to assess the thermal history of orogens and the origin of thermogenic methane (CLUMPME) 01.05.2021 Project funding
169552 The “methane paradox” in Lake Lugano - understanding methane production in oxygenated waters of lacustrine environments 01.01.2017 Project funding
163187 Hydration and carbonation of mantle peridotite: Drilling the Atlantis Massif (MAR 30°N) and the Samail ophiolite (Oman) 01.01.2016 Project funding
198227 ICOS-CH Phase 3 01.07.2021 Research Infrastructure
204907 Exploiting the potential of simultaneous analysis of seven singly and doubly substituted N2O isotopocules to disentangle production pathways: 7up 01.07.2022 Project funding
177061 Ammonia and Greenhouse Gas Emission Reduction from Dairy COWs (AERCOW) 01.10.2018 COST (European Cooperation in Science and Technology)
163075 Assessment of the global N2O budget based on seasonal and long-term isotope measurements at Jungfraujoch and the Cape Grim Air Archive 01.12.2016 Project funding
166255 Clumped isotopes as a novel tracer for the N2O cycle 01.09.2016 Project funding


Methane (CH4) is the second most important greenhouse gas emitted today. Its sources are disperse and highly variable, which makes source studies and thus mitigation challenging. Measuring the doubly substituted, or “clumped”, isotopes of CH4 will add new and unique dimensions to our ability to fingerprint and constrain the CH4 biogeochemical cycle, as has been shown in recent years for other atmospheric constituents such as CO2, O2, and most recently N2O.Within the R’Equipe project “QCL4CLUMPS”, Empa will establish a novel quantum cascade laser (QCL) based analytical platform for the selective and precise analysis of the five most abundant CH4 isotopic species: 12CH4, 13CH4, 12CH3D, 13CH3D, and 12CH2D2. Advances with respect to current state-of-the-art instrumentation include: (i) a powerful, fully automated preconcentration unit to increase CH4 mixing ratios from to the percentage range, and (ii) a high-precision QCL spectrometer for selective analysis of both D13CH3D and D12CH2D2. This novel analytical system will match or surpass currently emerging high-resolution mass spectrometric approaches in terms of ease-of-use, sample throughput, precision, and, most importantly, selectivity.The scope and performance of the proposed analytical system is unique worldwide. It will allow Empa to remain at the forefront of international research, create a new focal point for isotope science in Switzerland, and generate tantalizing options for future isotope research. This is reflected by the wide range of competences of the consortium, reaching from biogeochemical and climate research to geology and the exploration of fossil fuels. Indeed, 13C-D and D-D clumping in CH4 is relevant in a broad range of prospective applications, because it contains a wealth of information, e.g. about formation and equilibrium temperatures as well as source and sink processes. In summary, D13CH3D and D12CH2D2 analysis is expected to significantly advance our understanding of the global CH4 cycle by providing a new class of reservoir-insensitive approaches and molecular-scale insights.