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Development and application of diffusive gradients in thin films (DGT) and cross-flow ultrafiltration techniques for determining actinides (Pu, Am, U) speciation and availability at a marine site contaminated by the Sellafield (UK) nuclear discharges

English title Development and application of diffusive gradients in thin films (DGT) and cross-flow ultrafiltration techniques for determining actinides (Pu, Am, U) speciation and availability at a marine site contaminated by the Sellafield (UK) nuclear discharges
Applicant Froidevaux Pascal
Number 175492
Funding scheme Project funding (Div. I-III)
Research institution Institut de Radiophysique Département de Radiologie Université de Lausanne/CHUV
Institution of higher education University of Lausanne - LA
Main discipline Other disciplines of Environmental Sciences
Start/End 01.10.2018 - 30.09.2021
Approved amount 255'418.00
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All Disciplines (3)

Discipline
Other disciplines of Environmental Sciences
Geochemistry
Physical Chemistry

Keywords (8)

diffusion in thin film (DGT); speciation; nuclear reprocessing plant; accelerator mass spectrometry; bioavailability; radioecology; actinides; colloids

Lay Summary (French)

Lead
Les actinides sont des éléments radioactifs très toxiques issus de la filière nucléaire civile ou militaire. Le retraitement du combustible nucléaire usagé constitue une étape particulièrement sensible de cette filière, avec des rejets importants dans les milieux marins. Bien que très utilisée et développée dans la problématique des métaux lourds pour la détermination de la fraction biodisponible dans les milieux aquatiques, la technique DGT en est à ses débuts dans l'étude des éléments radioactifs, notamment des actinides. Nous proposons de développé spécifiquement cette technique pour les actinides Pu, Am et U dans l'étude d'un écosystème marin contaminé par les rejets passés et présent du centre de retraitement nucléaire de Sellafield.
Lay summary

Contenu et objectifs du travail

Dans ce travail, nous proposons une étude détaillée du développement de la technique de diffusion dans des films minces (DGT) spécifique à l’environnement marin et son application à l’étude de la spéciation et la biodisponibilité des actinides dans un écosystème marin contaminé par les rejets du centre de retraitement de déchets nucléaires de Sellafield, au Royaume-Uni.   Nous nous proposons de synthétiser deux nouveaux gels-résine basée sur de nouveaux échangeurs, spécifiques à l’uranium et à l’américium. 

Notre but est de développer une compréhension systématique de la spéciation des actinides dans un environnement marin contaminé et de déterminer les flux d’actinides à partir des sédiments vers le biota. La spéciation sera effectuée en utilisant la détermination des espèces libres et labiles telles que déterminées par les expériences DGT. La fraction colloïdale des actinides sera déterminée par des expériences d’ultrafiltration,  en mettant l’accent sur la labilité des interactions des actinides avec les colloïdes organiques ou minéraux. Le centre de l’étude portera sur la détermination des actinides dans les gels de résines et dans les fractions colloïdales,  à l’aide de la technique ultrasensible de spectrométrie de masse par accélération (AMS). Nous sommes particulièrement intéressés par la fraction d’actinides biodisponible pour le milieu marin.

Les résultats les plus significatifs attendus seront :

  • La synthèse et la calibration de la technique DGT avec deux nouveaux gels-résine spécifiques pour U et Am dans les eaux de mer et son extension pour le Pu.
  • La détermination de la spéciation et de la fraction biodisponible des actinides (Pu, Am, U) dans un écosystème marin contaminé par des rejets d’un centre de retraitement de combustibles nucléaires usagés.
  • La construction d’un modèle géochimique permettant de déterminer le comportement des actinides dans un écosystème marin contaminé.

Contexte scientifique et social du travail

Nous espérons développer deux nouveaux gels-résine et étendre la technique DGT à l’environnement marin dans le but de déterminer la spéciation et la fraction biodisponible de plusieurs actinides dans un écosystème marin contaminé par les rejets d’un centre de retraitement de déchets nucléaires. Les résultats seront disponibles pour une évaluation de la dose de radiation reçue par le public. L’intérêt de ce travail est au-delà de cet exemple spécifique et servira de modèle pour le développement de programmes de surveillance environnementale de la radioactivité, notamment au vu du démantèlement programmé des installations nucléaires en Suisse. De plus, ce travail prépare une réflexion sur le développement d’une stratégie de prélèvement d’échantillons en accord avec les nouvelles lignes directrices de la directive européenne 2008/CE relative à l’environnement marin, qui inclue des animaux marins et des plantes aquatiques, comme compartiments cibles. 

Direct link to Lay Summary Last update: 05.10.2017

Responsible applicant and co-applicants

Employees

Project partner

Publications

Publication
Novel DGT Configurations for the Assessment of Bioavailable Plutonium, Americium, and Uranium in Marine and Freshwater Environments
Chaplin Joshua D., Warwick Phillip E., Cundy Andrew B., Bochud François, Froidevaux Pascal (2021), Novel DGT Configurations for the Assessment of Bioavailable Plutonium, Americium, and Uranium in Marine and Freshwater Environments, in Analytical Chemistry, 93(35), 11937-11945.

Collaboration

Group / person Country
Types of collaboration
Swiss Nuclear Power Plant (Beznau) Switzerland (Europe)
- in-depth/constructive exchanges on approaches, methods or results
- Industry/business/other use-inspired collaboration

Associated projects

Number Title Start Funding scheme
140230 In situ speciation measurements and bioavailability determination of plutonium in natural waters of a karst system using diffusion in thin film technique (DGT) 01.10.2012 Project funding (Div. I-III)

Abstract

We propose a detailed laboratory study on the development of the diffusion in thin film (DGT) technique specific to the sea water environment, and its application in a field study on the speciation and availability of actinides in a marine ecosystem contaminated by historical discharges from the Sellafield nuclear reprocessing plant. We aim to synthesize two novel DGT resin-gels based on newly developed exchangers, specific for U and Am. Our goal is to develop a systematic understanding of the speciation of actinides in contaminated marine environments and to determine fluxes of actinides from sediments to waters and biota. Speciation will be carried out using the determination of free and labile species by DGT experiments. Colloidal fractions will be determined by ultra-filtration experiments, with emphasis on the lability of colloid-actinides interaction. The focus of the study will be on actinides determination using a highly sensitive acceleration mass spectrometry (AMS) technique on the DGT and colloidal fractions and biota of the studied waters. We are particularly interested in the radionuclide fraction that is available for uptake by marine biota. The most significant outcomes of this study will be:•The synthesis and calibration for marine waters of DGT devices containing two new resin-gels for accumulation of labile U and Am.•The extension of a previously developed method of Pu speciation applying the DGT technique to contaminated marine waters.•The determination of the speciation, and available fraction, of actinides (U, Am, Pu) in a marine ecosystem contaminated by discharges from a reprocessing plant.•The construction of a speciation-based geochemical model aiming to determine the fate of actinides in a contaminated marine ecosystem.Expected resultsWe expect to develop new DGT resin gels and extend the DGT technique to the marine environment, aiming to determine the speciation and available fraction of several actinides in marine environments contaminated by a major nuclear reprocessing plant known for its past and present discharges. These results will be available for dose model assessment and possibly for further epidemiological studies. The significance of this study is beyond this specific example and will serve as a model for the design of environment survey plans in view of the programmed dismantlement of the Swiss nuclear power plants. In addition, this project paves the way for the development of a sampling strategy for environmental surveys according to the current guidelines of the Marine Strategy Framework Directive 2008/56/CE of the European Community, which include reference animals and plants (RAP) as targeted environmental compartments.
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