Project

Discipline

clumped isotopes; nitrous oxide; site-specific; laser spectroscopy; greenhouse gas; global N2O cycle

Lead
Auf Grund der Vielzahl möglicher Reaktionsmechanismen von Lachgas (N2O) ist es bis heute schwierig, die wesentlichen Bildungswege dieses Treibhausgases und Ozonkillers zu bestimmen und wirksame Minderungsstrategien zu erarbeiten. Die doppelsubstituierten sogenannten „clumped“ Isotope eröffnen eine neuartige Möglichkeit Reaktionsmechanismen zu untersuchen. Im vorliegenden Projekt soll erkundet werden wie die „clumped“ N2O Isotope zu einem verbesserten Verständnis des Lachgaskreislaufs beitragen können.
Lay summary
Lachgas ist ein potentes Treibhausgas und die wichtigste ozonzerstörende Verbindung, welche aktuell emittiert wird. Es gibt eine Vielzahl von Bildungswegen, die räumlich und zeitlich stark variieren können, was eine Quellzuordnung und die Entwicklung von Minderungsmassnahmen schwierig macht. Für verschiedene Atmosphärengase, wie CO2 und CH4, wurde in den letzten Jahren ein neue Methode entwickelt, um deren Stoff-Kreisläufe zu untersuchen, die Analyse der doppeltsubstituierten, sogenannten „clumped“ Isotope. Im vorliegenden Projekt wird eine Quantenkaskadenlaser basierte Messmethode für die selektive und präzise Bestimmung der häufigsten doppeltsubstituierten N2O Isotopenverbindungen 15N14N18O, 14N15N18O und 15N15N16O entwickelt. Die Analysenmethode umfasst einen Laserspektrometer und eine Aufkonzentriereinheit, mit welcher die N2O Konzentration von Umgebungs- oder Prozesskonzentrationen auf mehrere Prozent erhöht werden kann. Der Vorteil gegenüber existierenden hochauflösenden massenspektrometrischen Messmethoden liegt in der sehr viel einfacheren Anwendbarkeit und der kürzeren Analysendauer, aber vor allem in der Selektivität für die Isotopomere 15N14N18O und 14N15N18O.  Ausserdem kann mit der laserspektroskopischen Methode zusätzlich das 15N15N16O Isotopologue bestimmt werden, welches in der aktuellen massenspektroskopischen Messmethode nicht vorgesehen ist. Das Potential der neuartigen Messmethode wird anhand einiger Modellanwendungen, wie N2O aus abiotischen Prozessen oder mikrobieller oder Pilzbildung untersucht. Potentielle weitere Anwendungen sind im Bereich der Stratosphärenchemie oder der industriellen Katalyse. Bezüglich des N2O Kreislaufes kann davon ausgegangen werden, dass die doppelsubstituierten N2O Isotope eine neuartige Klasse von Substrat-unabhängigen Tracern auf molekularer Skala darstellen.

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Last update: 23.09.2016

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Nitrous oxide is a major greenhouse gas and the most important ozone destructing species emitted today. Its sources are disperse and highly variable which, combined with the long lifetime of N2O, makes source studies and thus mitigation challenging. Measuring the doubly substituted “clumped” isotopes of N2O will add new and unique dimensions to our ability to fingerprint and constrain the N2O biogeochemical cycle, as has been shown in recent years for other atmospheric constituents such as CO2, CH4, and O2. We propose to develop a quantum cascade laser based analytical technique for the selective and precise analysis of the most abundant doubly substituted N2O isotopic species: 15N14N18O, 14N15N18O, and 15N15N16O. The measurement setup will consist of a laser spectrometer coupled to a field deployable preconcentration device, capable of enhancing N2O mixing ratios from ambient or process levels to the percentage range. The novel analytical technique will surpass alternative, currently emerging high-resolution mass spectrometric approaches in terms of ease-of-use, sample throughput, precision, and most importantly, its inherent selectivity for the clumped isotopomers 15N14N18O and 14N15N18O. In addition, laser spectroscopy offers the capability for 15N15N16O analysis, which is not included in the current mass spectrometric procedure and presents a significant additional effort. The analytical accuracy will be obtained by referencing the measurements to N2O thermally equilibrated at distinct temperatures. Being a completely new and exciting field of research, analysis of clumped N2O isotopes offers a broad range of prospective applications. This will be demonstrated by testing three exemplary research hypotheses on N2O produced by microbial, fungal and abiotic sources processes. In a larger perspective, this new technique may also be applied to other research areas such as stratospheric chemistry or industrial catalytic processes. With respect to biogeochemical N2O cycles, clumped N2O is expected to significantly advance our understanding by providing a new class of reservoir-insensitive approaches and molecular-scale insights.