Project

Discipline

Carbonates; Nucleation Theory; Calcium; Magnesium; Water; Aerosol; Crystallization; Synchrotron; XAS; EXAFS; carbon capture and Storage ; CCS; Global warming; Carbon dioxide; geological carbon cycle ; material synthesis

Lead
Karbonate dienen als natürliches geologisches Reservoir im geologischen CO2 Kreislauf. Zur Verminderung der Menge des klimawirksamen CO2 in der Atmosphäre wurde vorgeschlagen, CO2 in Karbonaten dauerhaft und sicher zu binden und zu speichern. Karbonate sind ebenfalls wichtige Bausteine in biologischen Systemen. In der klassischen Vorstellung bilden sich Kristalle aus einem ersten stabilen Kristall, dem sogenannten Nukleationskeim. Dieser wächst dann zu einem makroskopischen Kristall heran. Bei der Karbonatbildung ist dies anders: Zunächst bilden sich amorphe, ungeordnete Nanoteilchen, die dann zusammenwachsen und sich in geordnete Kristalle verwandeln. Diese Beobachtung stellt die Anwendung der klassischen Nukleationstheorie in Frage und ist daher von grosser theoretischer und praktischer Relevanz für technische Kristallisationsaufgaben. Ziel des Projektes ist es diesen Prozess mittels hochmoderner Synchtrontechniken zu untersuchen.
Lay summary
Inhalt und Ziel des Forschungsprojektes Dieser Prozess ist im Moment nicht gut verstanden und soll in spezifischen Experimenten mittels Synchronstrahlung untersucht werden. Hierzu werden micrometer kleine Aerosolpartikel aus einer Karbonatlösung erzeugt und unter chemisch kontrollierten Bedingungen prozessiert. Mittels Synchtronstrahlung wird dann die Kristallstruktur während und nach der chemischen Behandlung untersucht. Diese Prozessstudie soll darüber Aufschluss geben, unter welchen Bedingungen sich amorphe oder kristalline Strukturen bilden, und wann sich amorphe in kristalline Strukturen verwandeln. Wissenschaftlicher und gesellschaftlicher Kontext des Forschungsprojektes Ein spezifisches Ziel des Projektes ist es eine neue Technik zu entwickeln und zu erproben um die Umwandlung amorpher Nanopartikel und kristalline Partikel zu untersuchen. Für einige spezifische System soll herausgefunden werden, unter welchen thermodynamischen Bedingungen amorphe Strukturen stabil bleiben und wann nicht. Die Antwort auf diese Fragen ist relevant für angewandte Fragestellungen, beispielsweise aus dem Bereich der Biomineralisation, oder für die Entwicklung neuer Technologien für die Speicherung von CO2. Da die  Kristallbildung von Karbonaten auf nicht-klassischem Wege sondern per amorpher Intermediate erfolgt, erwarten wir grundlegende Beiträge zum theoretischen Verständnis der Nukleationstheorie und zur praktischen Anwendung in technischen Kristallbildungsprozessen.

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Last update: 21.08.2015

Number	Title	Start	Funding scheme

As main reservoir of the earth’s CO2, carbonates are key to the global carbon cycle, and the industrial synthesis of carbonates to bind anthropogenic CO2 is discussed as carbon storage technique. As main constituent of often nanostructured biominerals, carbonates can be considered as model materials for new functional materials. The precipitation of carbonates from aqueous solutions follows a multistep process via amorphous carbonate clusters (ACC) as intermediates, which have also been found as in biominerals. The stability of ACC is still an open question, and the presence of organics, silicate and magnesium has been shown to stabilize ACC. The mechanism how magnesium incorporates into ACC is unclear, but recent studies indicate that a dehydrated environment supports the synthesis of magnesium enriched ACC. ACC contain about 50 % of water molecules, and their dehydration is the key step towards crystallization of the ACC. Here we propose to synthesize ACC from airborne microdroplets, which contain calcium and magnesium in various composition. The microdroplets will be processed in a gas flow system under controlled conditions of temperature and gas phase (humidity and CO2 partial pressure), and then deposited into an in situ cell for spectroscopic studies of the ACC dehydration under controlled conditions (i.e. temperature, gas phase). Spectroscopic analysis will be made by IR spectroscopy, diffraction and synchrotron based x-ray absorption spectroscopy. Aim of the study is to relate the conditions of dehydration to the crystallization products and to study the structural changes in the ACC during dehydration. In a related project there will be studies on the structure of super saturated solutions of magnesium carbonates and also of salt solutions such as MgSO4, to understand the solution structure, and hence the process just before the nucleation in a solution occurs.