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Computer simulations studies of the electronic structure of chemical species in their realistic condensed-phase environment

English title Computer simulations studies of the electronic structure of chemical species in their realistic condensed-phase environment
Applicant Wesolowski Tomasz
Number 152779
Funding scheme Project funding (Div. I-III)
Research institution Département de Chimie Physique Université de Genève
Institution of higher education University of Geneva - GE
Main discipline Physical Chemistry
Start/End 01.04.2014 - 31.03.2017
Approved amount 361'938.00
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Keywords (4)

electronic structure; computer simulations; multi-scale simulations; embedding theory

Lay Summary (French)

Lead
Les travaux de recherche projetés concernent des simulations multi-échelles des propriétés électroniques d'espèces encapsulées. Dans le cadre de la "frozen-density embedding theory", l'impact de l'environnement moléculaire sur l'énergie et la fonction d'onde d'une espèce encapsulée est décrit au moyen de fonctionnelles universelles de la densité électronique. La majeure partie de la recherche planifiée concerne la modélisation de l'impact de l'environnement sur des spectres d'absorption ou d'émission UV/Vis. Bien que le fondement formel de telles simulations soit entièrement établi (cf. [T.A. Wesolowski, Phys. Rev.A. 77 (2008) 012504] et les références citées dans cette publication), une étude méthodologique concernant les approximations utilisées est requise pour les applications pratiques.
Lay summary

La Frozen-Density Embedding Theory (FDET), qui suscite depuis quelques années un intérêt grandissant, est particulièrement adaptée pour étudier l’impact de l’environnement sur la structure électronique d’espèces encapsulées de par la stabilité numérique de ses résultats et l’auto-cohérence entre l’énergie et la fonction d’onde du système encapsulé. Ces propriétés sont assurées par le potentiel encapsulant, obtenu de manière variationnelle, lui-même ne dépendant que des densités de charge des espèces encapsulées et de son environnement.

Des méthodes de simulation multi-échelle basées sur la FDET font recours aux approximations suivantes : le potentiel encapsulant, le descripteur quantique pour le système encapsulé, et la méthode pour générer la densité électronique de l’environnement.

Par le passé, nos efforts se sont concentrés sur les fondements théoriques de la FDET, le développement d’approximations pour les fonctionnelles de densité nécessaires, le développement d’implémentations numériques et les applications. Nous avons ainsi développé et testé des méthodes basées sur la FDET afin de modéliser des espèces chimiques qui sont liées de manière non-covalente à leur environnement. Le but principal des recherches planifiées est d’exploiter pleinement le potentiel de méthodologies basées sur la FDET dans le cas de de complexes « dits logeur/logé », de chromophores en environnements biologiques ou en matériaux poreux, d’impuretés optiquement actifs dans des solides, des molécules solvatées, etc. Plusieurs sous-projets planifiés en collaboration avec nos partenaires travaillant dans le domaine expérimental ont pour objectif l’interprétation de données expérimentales.

Direct link to Lay Summary Last update: 24.09.2014

Responsible applicant and co-applicants

Employees

Publications

Publication
Nonadditive kinetic potentials from inverted Kohn-Sham problem
Banafsheh Mojdeh, Adam Wesolowski Tomasz (2018), Nonadditive kinetic potentials from inverted Kohn-Sham problem, in International Journal of Quantum Chemistry, 118(1), e25410-e25410.
Implementation and Application of the Frozen Density Embedding Theory with the Algebraic Diagrammatic Construction Scheme for the Polarization Propagator up to Third Order
Prager Stefan, Zech Alexander, Wesolowski Tomasz A., Dreuw Andreas (2017), Implementation and Application of the Frozen Density Embedding Theory with the Algebraic Diagrammatic Construction Scheme for the Polarization Propagator up to Third Order, in Journal of Chemical Theory and Computation, 13(10), 4711-4725.
Fluorescence quantum yield rationalized by the magnitude of the charge transfer in π-conjugated terpyridine derivatives.
Humbert-Droz Marie, Piguet Claude, Wesolowski Tomasz A (2016), Fluorescence quantum yield rationalized by the magnitude of the charge transfer in π-conjugated terpyridine derivatives., in Physical chemistry chemical physics : PCCP, 18(42), 29387-29394.
First time combination of frozen density embedding theory with the algebraic diagrammatic construction scheme for the polarization propagator of second order
Prager Stefan, Zech Alexander, Aquilante Francesco, Dreuw Andreas, Wesolowski Tomasz A. (2016), First time combination of frozen density embedding theory with the algebraic diagrammatic construction scheme for the polarization propagator of second order, in The Journal of Chemical Physics, 144(20), 204103-204103.
Frozen-density embedding theory with average solvent charge densities from explicit atomistic simulations
Laktionov Andrey, Chemineau-Chalaye Emilie, Wesolowski Tomasz A. (2016), Frozen-density embedding theory with average solvent charge densities from explicit atomistic simulations, in Physical Chemistry Chemical Physics, 18(31), 21069-21078.
Homogeneity properties of the embedding potential in frozen-density embedding theory
Zech Alexander, Aquilante Francesco, Wesolowski Tomasz A. (2015), Homogeneity properties of the embedding potential in frozen-density embedding theory, in Molecular Physics, 114(7-8), 1199-1206.
Orthogonality of embedded wave functions for different states in frozen-density embedding theory
Zech Alexander, Aquilante Francesco, Wesolowski Tomasz A. (2015), Orthogonality of embedded wave functions for different states in frozen-density embedding theory, in The Journal of Chemical Physics, 143(16), 164106-164106.
Ion Pair-π Interactions.
Fujisawa Kaori, Humbert-Droz Marie, Letrun Romain, Vauthey Eric, Wesolowski Tomasz A, Sakai Naomi, Matile Stefan (2015), Ion Pair-π Interactions., in Journal of the American Chemical Society, 137(34), 11047-56.
Frozen-Density Embedding Strategy for Multilevel Simulations of Electronic Structure.
Wesolowski Tomasz A, Shedge Sapana, Zhou Xiuwen (2015), Frozen-Density Embedding Strategy for Multilevel Simulations of Electronic Structure., in Chemical reviews, 115(12), 5891-928.
Nonuniform Continuum Model for Solvatochromism Based on Frozen-Density Embedding Theory
Shedge Sapana Vitthal, Wesolowski Tomasz A. (2014), Nonuniform Continuum Model for Solvatochromism Based on Frozen-Density Embedding Theory, in ChemPhysChem, 15(15), 3291-3300.
Anion-π and cation-π interactions on the same surface.
Fujisawa Kaori, Beuchat César, Humbert-Droz Marie, Wilson Adam, Wesolowski Tomasz A, Mareda Jiri, Sakai Naomi, Matile Stefan (2014), Anion-π and cation-π interactions on the same surface., in Angewandte Chemie (International ed. in English), 53(42), 11266-9.
Non-uniform Continuum Model for Solvated Species Based on Frozen-Density Embedding Theory: The Study Case of Solvatochromism of Coumarin 153.
Shedge Sapana V, Zhou Xiuwen, Wesolowski Tomasz A (2014), Non-uniform Continuum Model for Solvated Species Based on Frozen-Density Embedding Theory: The Study Case of Solvatochromism of Coumarin 153., in Chimia, 68(9), 609-14.

Collaboration

Group / person Country
Types of collaboration
Prof. A. Dreuw/University of Heidelberg Germany (Europe)
- in-depth/constructive exchanges on approaches, methods or results
- Publication
- Exchange of personnel
Prof. M.E. Casida, Universite Joseph-Fourier France (Europe)
- in-depth/constructive exchanges on approaches, methods or results
- Publication
Prof. C. Piguet/University of Geneva Switzerland (Europe)
- Publication
Prof. M. Jose Ramos/University of Porto Portugal (Europe)
- in-depth/constructive exchanges on approaches, methods or results
- Publication
- Exchange of personnel
Prof. S. Leutwyler/Universty of Bern Switzerland (Europe)
- in-depth/constructive exchanges on approaches, methods or results
- Publication
Prof. D. Sundholm/University of Helsinki Finland (Europe)
- in-depth/constructive exchanges on approaches, methods or results
- Publication
- Research Infrastructure
- Exchange of personnel
Profs. E. Vauthey and S. Matile /University of Geneva Switzerland (Europe)
- in-depth/constructive exchanges on approaches, methods or results
- Publication

Scientific events

Active participation

Title Type of contribution Title of article or contribution Date Place Persons involved
3rd Virtual Winter School of Computational Chemistry. Individual talk Frozen-Density Embedding Theory for Multi-level simulations 18.01.2017 on-Line event with participants from the whole world, Canada Wesolowski Tomasz;
International CECAM-Workshop & Tutorial on Approximate Quantum Methods in the ab initio World Talk given at a conference Describing environment effect on the electronic structure from density embedding methods 06.11.2016 Beijing, China Zhou Xiuwen; Wesolowski Tomasz; Chalaye Emilie; Banafsheh Mojdeh; Laktionov Andrey;
CECAM Workshop: Density- and response density-based models for Intermolecular Interactions in Molecular Assemblies and in Solids Talk given at a conference Complexation induced shifts of excitation energies from density embedding schemes 20.06.2016 Nancy, France Wesolowski Tomasz; Zhou Xiuwen;
SAGAMORE XVIII Talk given at a conference Electronic structure of species in condensed matter environment from Frozen-Density Embedding Theory based simulations 07.06.2016 Santa Margarita di Pula, Italy Zhou Xiuwen; Wesolowski Tomasz;
Multiscale Modeling of Complex Molecules and Life Processes Talk given at a conference Density Embedding Approach to Multi-Level Simulations 20.11.2015 Los Angeles, United States of America Laktionov Andrey; Zhou Xiuwen; Wesolowski Tomasz;
XVth workshop of deMon developers Talk given at a conference Recent developments in Frozen-Density Embedding Theory based simulations of electronic structure of embedded species 28.05.2015 Sofia, Bulgaria Zhou Xiuwen; Wesolowski Tomasz;
Advances in electronic structure theory Talk given at a conference The issue of orthogonality in Frozen-Density Embedding Theory 27.04.2015 Paris, France Wesolowski Tomasz;
Current trends in condensed matter physics Talk given at a conference Frozen-Density Embedding Theory and its recent applications in multi-level simulations of electronic structure in condensed phase 19.02.2015 Bhubaneshwar, India Wesolowski Tomasz; Zhou Xiuwen;
CODECS 2014 workshop Talk given at a conference Multi-level simulation methods for electronic structure based on Frozen-Density Embedding Theory 23.10.2014 Bratislava, Slovakia Wesolowski Tomasz; Zhou Xiuwen;
10th Congress of the World Association of Theoretical and Computatonal Chemists Talk given at a conference Multi-level simulation methods for electronic structure based on frozen-density embedding theory 05.10.2014 Santiago, Chile Wesolowski Tomasz; Zhou Xiuwen;


Self-organised

Title Date Place
Symposium: Recent Progress in Density Embedding Theory and its Applications 17.07.2016 Grand Forks, North Dacota, United States of America

Associated projects

Number Title Start Funding scheme
134791 Computer simulations studies of the electronic structure of chemical species in their realistic condensed-phase environment 01.04.2011 Project funding (Div. I-III)
172532 Computer simulations studies of the electronic structure of chemical species in their realistic condensed-phase environment 01.04.2017 Project funding (Div. I-III)

Abstract

Les travaux de recherche projetés concernent des simulations multi-échelles des propriétés électroniques d'espèces encapsulées. Dans le cadre de la "frozen-density embedding theory", l'impact de l'environnement moléculaire sur l'énergie et la fonction d'onde d'une espèce encapsulée est décrit au moyen de fonctionnelles universelles de la densité électronique. La majeure partie de la recherche planifiée concerne la modélisation de l'impact de l'environnement sur des spectres d'absorption ou d'émission UV/Vis. Bien que le fondement formel de telles simulations soit entièrement établi (cf. [T.A. Wesolowski, Phys. Rev.A. 77 (2008) 012504] et les références citées dans cette publication), une étude méthodologique concernant les approximations utilisées est requise pour les applications pratiques. L'aboutissement de ce projet devrait bénéficier à plusieurs domaines scientiques. Les résultats des simulations pourraient aider à interpréter des données expérimentales (comme par exemple, des spectres de chromophores organiques liés à des protéines, ou ceux de chromophores dans des solides poreux). L'amélioration des méthodes de simulation est aussi prévu.
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