Project

Discipline

photochemistry; organic aerosol; heterogeneous chemistry; aerosol; halogens; uptake coefficient; atmospheric chemistry

Lead
Aerosole (auch als Feinstaub bezeichnet) spielen eine wichtige Rolle in der Umwelt. Chemische Umwandlungen von Aerosolteilchen spielen dabei eine essentielle Rolle. Solche Umwandlungen werden durch den Austausch von Hauptkomponenten und Spurenstoffen zwischen Partikelphase und Gasphase getrieben. Ein besseres Verständnis dieses Austauschs und im speziellen die chemischen und physikalischen Eigenschaften der Grenzschicht zwischen Partikel- und Gasphase stehen im Zentrum dieses Projekts.
Lay summary
Chemische Reaktionen von Spurengasen mit Aerosolteilchen haben einen Einfluss auf die Oxidationskapazität der Atmosphäre und auf die Zusammensetzung der Teilchen selbst. Dieses Projekt befasst sich in drei Teilprojekten mit solchen Prozessen. Im ersten Fall geht es um die Reaktion von Distickstoffpentoxid (N2O5) mit wässrigen Aerosolteilchen. Dieser Prozess hat einen direkten Einfluss auf das Ozonbudget. Im zweiten Fall untersuchen wir die Spaltung von organischen Verbindungen und Nitrat auf Metalloxiden, wie sie in Mineralstaub (aufgewirbelter Wüstenstaub) oder in photokatalytischen Nanomaterialien vorkommen, die als Oberflächenbeschichtung zur Reinigung von Oberflächen von Gebäuden verwendet werden. Die potentiellen Produkte von solchen Reaktionen sind Aldehyde und reduzierte Stickoxidverbindungen, die, wieder in die Gasphase entlassen, als Vorläufer für Radikale wirken und deshalb die Oxidationskapazität der Luft beeinflussen. Im dritten Fall versuchen wir die Reaktionen von Ozon mit Meersalz-Aerosol zu verstehen, die in der Chemie von marinen Luftmassen eine wichtige Rolle spielen. Solche Reaktionen führen zur Bildung von Halogenverbindungen in der Gasphase, die einen grossen Einfluss auf die Zusammensetzung der Troposphäre haben. Im zweiten und dritten Teilprojekt stehen neben kinetischen Untersuchungen insbesondere die chemische Zusammensetzung und die Struktur der Phasengrenze zwischen wässriger Lösung und der Gasphase im Zentrum. Dafür steht uns eine neuartige Methode zur Verfügung - Hochdruck-Röntgenphotoemission -, die es uns erlaubt die obersten Molekülschichten der wässrigen Lösung in Kontakt mit der Gasphase zu untersuchen. Unser Projekt soll einen Beitrag leisten zu einem quantitativen Verständnis der Atmosphärenchemie und Input liefern für detaillierte atmosphärenchemische Modelle. Zusätzlich möchten wir inbesondere unser Wissen über Grenzflächenphänomene in der Umwelt erweitern.

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Last update: 22.10.2013

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The atmosphere is a multiphase system of gas, solid and liquid phases. The condensed phases as part of aerosols and clouds are important ingredients of atmospheric composition, biogeochemical cycles, human health or climate. Gas - condensed phase interactions are at the origin of aerosol and cloud particle transformations that affect the atmospheric oxidation capacity or the climate forcing by aerosols and clouds. Improving our understanding of such interactions improve our assessment of the impact of human activities on atmospheric composition and climate change or human health. This project aims at investigating gas particle - interactions in terms of two aspects: i) quantifying the kinetics of important reactions in terms of net loss from the gas phase or of net gain of products in the particle or gas phase; ii) understanding the interfacial chemistry under atmospheric conditions as relevant for gas-particle reactions. The project is divided into three subprojects: A) Quantifying uptake of dinitrogen pentoxide to proxies of tropospheric particles: in this work we are interested in understanding the overall kinetics with different relevant aerosol substrates as a function of humidity, temperature and nitrate content. The proposed isotopic labeling experiments allow addressing specifically the kinetics of the disproportionation reaction of dinitrogen pentoxide (N2O5) into nitronium and nitrate ions, which is a key step in the heterogeneous hydrolysis of N2O5. B) Understanding photochemical transformations on metal oxides: in this work we will use surface spectroscopy to explore the surface chemical evolution of nitrogen and organic compounds during photocatalytic processes, in the context of both, photochemistry with mineral dust in the atmosphere and processes on TiO2 containing coatings and paints for self-cleaning and depolluting purposes. C) Investigating the impact of organic species on oxidant - sea salt interactions: This part deals with the release of halogen compounds formed by oxidation of halogenide ions by ozone in ocean water and sea salt aerosol and the role of organic species therein. This is a combination of kinetic experiments in a flow tube and surface spectroscopy on a liquid jet of model solutions.In the two main new proposed activities of this project, we put strong emphasis on surface spectroscopy experiments with near ambient pressure photoemission (NAPP) at SLS, a novel technique recently built up by our group in collaboration with partners and cofunded by SNF. This technique provides excellent opportunities in disentangling important processes at condensed matter - air interfaces of environmental materials.