Project

Back to overview

Accurate Simulation of Core-Level Spectra: Implementation and Application to large Molecular Systems

English title Accurate Simulation of Core-Level Spectra: Implementation and Application to large Molecular Systems
Applicant Golze Dorothea
Number 168444
Funding scheme Early Postdoc.Mobility
Research institution CEST Department of Applied Physics School of Science, Aalto University
Institution of higher education Institution abroad - IACH
Main discipline Physical Chemistry
Start/End 01.11.2016 - 30.04.2018
Show all

Keywords (8)

nanocellulose; computational chemistry; metal-DNA; core level spectroscopy; XPS; high performance computing; simulations; GW

Lay Summary (German)

Lead
Computergestützte Simulationen haben sich in den letzten Jahren rasch zu einer vielseitigen und ergänzenden Methode zu rein experimentell oder theoretisch ausgerichteten Ansätzen entwickelt. Simulationen können ein wichtiges Werkzeug im wissenschaftlichen Erkenntnisgewinn sein, wo man mit experimentellen Methoden nicht weiterkommt. In diesem Projekt soll die computerbasierte Berechnung von Kernenergiespektren weiterentwickelt werden. Akkurate Simulationen von Spektren sind wichtig um experimentelle Ergebnisse zu interpretieren, was vor allem für komplexe Moleküle von Interesse ist.
Lay summary

Inhalt und Ziel des Forschungsprojekts

Das Ziel dieses Projekts ist die Entwicklung und Anwendung computergestützter Simulationen von Kernenergiespektren großer Moleküle. Im Detail verfolgt das Projekt folgende Ziele: i) Die Validierung des sogenannten GW-Ansatzes, der bisher erfolgreich für Valenzspektren angewandt wurde, für Kernspektren. ii) Die methodische Entwicklung und die Implementierung in den FHI aims Code wird den Arbeitsspeicherverbrauch und das Scaling der GW-Methode drastisch senken, wodurch die Berechnung großer Systeme möglich wird. iii) Die neue Methode wird angewandt werden um metall-stabilisierte DNS-Kluster und Nanocellulose zu simulieren.

Wissenschaftlicher und gesellschafticher Kontext

Mit diesem Projekt wird die GW-Methode weiterentwickelt, wodurch die Simulation von komplexen Molekülen möglich wird. Dies unterstützt und vervollständigt die experimentelle Arbeit. Mithilfe der Entwicklungen in diesem Projekt wird die Simulation von neuen innovativen Materialien und nachhaltigen Ressourcen wie Nanocellulose möglich sein. Nanocellulose, zum Beispiel, hat Potential das nächste "Supermaterial" zu werden, da es als Ersatz für Plaste oder Glas sowie als Verstärkung in Stahl verwendet werden kann.

Direct link to Lay Summary Last update: 15.08.2016

Responsible applicant and co-applicants

Publications

Publication
Gold diggers: Altered reconstruction of the gold surface by physisorbed aromatic oligomers
Scarbath-Evers Laura Katharina, Todorović Milica, Golze Dorothea, Hammer René, Widdra Wolf, Sebastiani Daniel, Rinke Patrick (2019), Gold diggers: Altered reconstruction of the gold surface by physisorbed aromatic oligomers, in Physical Review Materials, 3(1), 011601-011601.
Core-Level Binding Energies from GW : An Efficient Full-Frequency Approach within a Localized Basis
Golze Dorothea, Wilhelm Jan, van Setten Michiel J., Rinke Patrick (2018), Core-Level Binding Energies from GW : An Efficient Full-Frequency Approach within a Localized Basis, in Journal of Chemical Theory and Computation, 14(9), 4856-4869.
Silver-Stabilized Guanine Duplex: Structural and Optical Properties
Chen Xi, Makkonen Esko, Golze Dorothea, Lopez-Acevedo Olga (2018), Silver-Stabilized Guanine Duplex: Structural and Optical Properties, in The Journal of Physical Chemistry Letters, 9(16), 4789-4794.

Collaboration

Group / person Country
Types of collaboration
Prof. Volker Blum/Duke University United States of America (North America)
- in-depth/constructive exchanges on approaches, methods or results
Dr. Michiel van Setten/Université catholique de Louvain Belgium (Europe)
- Publication
Prof. Karsten Reuter/Technische Universitaet Muenchen Germany (Europe)
- Publication

Scientific events

Active participation

Title Type of contribution Title of article or contribution Date Place Persons involved
DPG spring Meeting of the Condensed Matter Section Talk given at a conference Core-level spectroscopy with the GW approximation 11.03.2018 Berlin, Germany Golze Dorothea;
World Association of Theoretical and Computational Chemists (WATOC) Poster Core-level spectroscopy with the GW approximation 27.08.2017 Muenchen, Germany Golze Dorothea;
CP2K Developers Meeting Talk given at a conference Fast evaluation fo molecular integrals using solid harmonic Gaussian functions 10.07.2017 Zuerich, Switzerland Golze Dorothea;
DPG Spring Meeting of the Condensed Matter Section Talk given at a conference Benchmark of GW Approaches for the GW100 Test Set 19.03.2017 Dresden, Germany Golze Dorothea;
Total Energy and Force Methods Poster Local fitting of the Kohn-Sham density within a Gaussian and plane waves scheme 12.01.2017 Trieste, Italy Golze Dorothea;


Abstract

This proposal addresses the development of theoretical spectroscopy to study the core levels of molecules. An important core-level technique is X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), which can assess the binding energy of the core electrons. XPS is a powerful tool to elucidate the chemical structure of molecules, materials and liquids and to monitor adsorption processes at surfaces. The accurate simulation of XP spectra is important to support the interpretation of experimental XPS data of complex molecules. The workhorse of electronic structure simulations, density functional theory (DFT), fails to reproduce relevant spectroscopic properties. Accurate simulations of XP spectra can be achieved with the GW method. The latter is computationally more expensive than DFT and is currently restricted to system sizes of less than 200 atoms. For this project, I propose to advance the GW method for application to large molecules of several hundreds of atoms. The new efficient GW approach will be used to simulate XP spectra of metal-DNA clusters, which have recently attracted attention due to their possible application in biochemistry and nanotechnology. The method will be further applied to nanocellulose, which could become a new „super material“ due to its potential to replace glass, steel and plastic. For the applications, I will work in close collaboration with experimentalists.
-