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Machine learning structure and site dependent DFT+U parameters

English title Machine learning structure and site dependent DFT+U parameters
Applicant Aschauer Ulrich
Number 190314
Funding scheme Spark
Research institution Departement für Chemie, Biochemie und Pharmazie Universität Bern
Institution of higher education University of Berne - BE
Main discipline Physical Chemistry
Start/End 01.03.2020 - 28.02.2021
Approved amount 99'986.00
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All Disciplines (3)

Discipline
Physical Chemistry
Material Sciences
Condensed Matter Physics

Keywords (5)

TiO2; Machine learning; Neural networks; Hubbard U; Density functional theory

Lay Summary (German)

Lead
Quantenmechanische DFT+U Berechnungen sind von immenser Bedeutung für die Materialforschung. Dieses Projekt wird die Machbarkeit einer Methode untersuchen, mit der atomspezifische U Korrekturparameter durch maschinelles Lernen bestimmt werden. Dies wird in Zukunft genaue, jedoch rechnerisch günstige Berechnungen von Materialeigenschaften ermöglichen.
Lay summary

Inhalt und Ziel des Forschungsprojekts

Quantenmechanische Berechnungen von Materialeigenschaften werden meistens mit Hilfe der Dichtefunktionaltheorie (DFT) durchgeführt. Wenn diese Methode auf Übergangsmetalloxide angewandt wird, sind Korrekturen nötig, wobei die sogenannte DFT+U Korrektur sehr populär ist. Für Anwendungen auf Defektstrukturen sollte jedoch der Korrekturparameter U für jedes Atom unterschiedlich sein. Dieses Projekt hat zum Ziel die zeitaufwändige Berechnung der atomspezifischen U Parameter durch maschinelles Lernen zu beschleunigen. Um die Machbarkeit zu demonstrieren werden U Parameter in TiO2 und SrMnO3 berechnet und als Lerndaten für künstliche neuronale Netze (ANN) verwendet. Der atomabhängige U Parameter kann dann mittels ANN in einer laufenden DFT+U Berechnung ohne spürbaren Mehraufwand bestimmt werden.

Wissenschaftlicher und gesellschaftlicher Kontext des Forschungsprojekts

DFT zählt zu den meistbenutzten Methoden, um Materialeigenschaften rechnerisch zu bestimmen. Viele gesellschaftlich relevante Fragestellungen wie zum Beispiel die Konversion erneuerbarer Energien oder energieeffizientere elektronische Bauteile werden mittels dieser Methode und deren DFT+U Korrektur erforscht. Dieses Projekt wird einen wichtigen Beitrag leisten, um diese Berechnungen in Zukunft genauer jedoch rechnerisch günstig durchführen zu können. Dies wird es der Forschergemeinde ermöglichen relevante Fragestellungen schneller oder realistischer zu modellieren und zu einem rascheren Fortschritt in diesen gesellschaftlich relevanten Forschungsgebieten führen.

 

Direct link to Lay Summary Last update: 16.01.2020

Responsible applicant and co-applicants

Employees

Abstract

Density functional theory (DFT) has become the primary method for electronic structure calculations in condensed matter physics, chemistry, and material science. DFT calculations applied to transition metal oxides however suffer from the self-interaction error that leads to an over-delocalization of electrons in transition-metal d-derived orbitals. At the DFT level of theory, this shortcoming can be corrected by using the DFT+U method or hybrid functionals. The former has the advantage of being computationally affordable with a cost only slightly higher than that of a plain DFT calculation, whereas the latter is significantly more expensive especially for extended systems. The main drawback of the DFT+U method consists in the choice of U, which for many years was treated as a parameter to be empirically fitted to experimental data. An alternative approach consists in the self-consistent determination of U from linear-response theory and does not rely on any experimental input. While in a bulk calculation all symmetry equivalent transition metal sites share the same U, the situation becomes more complex when the symmetry is broken, for example by surfaces or point defects. For these situations, it was recently proposed to compute U in a self-consistent and site-dependent approach such that transition-metal sites with a different coordination environment or oxidation state will acquire different U values. While this method results in improved structural and energetic properties for transition metal perovskites, it is computationally significantly more expensive than a plain DFT calculation, yet still cheaper than a hybrid functional calculation. To circumvent the computational burden associated with the self-consistent site-dependent formalism, we propose here to apply machine-learning (ML) techniques based on feed-forward artificial neural networks (ANN) to train a model that predicts a site-dependent U based on structural information only, as illustrated in Figure 1. This will reduce the end-user computational cost of a site-dependent DFT+U calculation to the one of a plain DFT+U calculation. In the present feasibility study, we will apply the approach to TiO2 and hence learn a model for Ti 3d U values that will be validated for the low-symmetry Magnéli phases. The learned model will constitute the beginning of an open-access database of ML models for all transition metal elements in the periodic table, thus enabling highly accurate site-dependent DFT+U calculations at an affordable computational cost as required for example for realistic defect calculations in large supercells.
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