Project

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Solar Nitrogen Fixation: Ammonia from Sunlight and Air

Applicant Bostedt Christoph
Number 187032
Funding scheme Solar-Driven Chemistry
Research institution Paul Scherrer Institut
Institution of higher education EPF Lausanne - EPFL
Main discipline Physical Chemistry
Start/End 01.06.2020 - 31.05.2023
Approved amount 395'400.00
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Keywords (5)

Photochemistry; Nitrogen fixation; Ultrafast spectroscopy; Ammonia production; Proton coupled electron transfer

Lay Summary (German)

Lead
Ammoniak ist eine der meistproduzierten Chemikalien und ein wichtiger Grundstoff für die chemische Industrie. Jährlich werden knapp 200 Millionen Tonnen Ammoniak mittels des Haber-Bosch-Verfahren hergestellt, wobei rund 80% der Produktion zu Düngemitteln weiter verarbeitet werden um die Ernährung der Weltbevölkerung zu sichern. Im Haber-Bosch-Verfahren wird mittels hohen Drücken und Temperaturen Ammoniak aus atmosphärischem Stickstoff und Wasserstoff an einem eisenhaltigen Katalysator synthetisiert. Das Verfahren ist sehr energieintensiv. Es wird geschätzt, dass 1-2% der Weltenergieversorgung für die Ammoniaksynthese eingesetzt werden.
Lay summary

Inhalt und Ziel des Forschungsprojekts

In dem Projekt über Solare Stickstofffixierung werden wir neue Strategien für die Entwicklung von molekularen katalytischen Systemen zur Herstellung von Ammoniak untersuchen. Das langfristige Ziel ist hierbei als Alternative zu den katalytischen Prozessen, die im Haber-Bosch-Verfahren unter hohen Drücken und Temperaturen erfolgen, solche zu finden, die optisches Licht und molekulare Katalysatoren benutzen. In einem Deutsch-Französisch-Schweizer Forschungsverbund werden wir molekulare Komplexe entwerfen, die die Anforderungen an die Ammoniaksynthese aus Licht und Luft prinzipiell erfüllen. Mit theoretischen Ansätzen und ultraschnellen spektroskopischen Methoden werden wir die Funktion der neuen molekularen Katalysatoren untersuchen. Das Ziel hierbei ist es zu verstehen, wie die Energie von optischem Licht in einem molekularen Katalysator effizient gespeichert und umgesetzt werden kann, um mittels Sonnenenergie aus atmosphärischen Stickstoff und Wasserstoff Ammoniak herstellen zu können.

 

Wissenschaftlicher und gesellschaftlicher Kontext des Forschungsprojekts

In unserem Projekt werden wir neue und wichtige Erkenntnisse darüber gewinnen, wie wir molekulare Systeme und optisches Licht für katalytische Zwecke einsetzen können. Die Arbeiten werden helfen traditionelle katalytische Prozesse, die auf fossilen Brennstoffen basieren, durch neue zu ersetzen. Die in unserem Projekt verfolgte grüne Ammoniaksynthese ist ein wichtiges Ziel für eine nachhaltige Energiewirtschaft und Industrieproduktion.

 

 

Direct link to Lay Summary Last update: 19.04.2020

Responsible applicant and co-applicants

Project partner

Abstract

The efficient activation of the extremely strong N-N triple bond at ambient conditions is a fundamental challenge in chemistry with wide-ranging implications. Ammonia (NH3), which is industrially derived from dinitrogen via the energy-intensive, fossil resource-consuming Haber-Bosch process, is the sole nitrogen source for the production of fertilizers and chemicals and has potential as a fuel in chemical energy storage schemes. Carbon-neutral nitrogen fixation strategy is therefore an important goal for a green energy economy and sustainable industrial production.Herein, we propose several light-driven schemes for the activation of dinitrogen and the production of ammonia with molecular complexes. The key concept is to overcome thermodynamic and/or kinetic bottlenecks within the 6-electron/6-proton transformation from dinitrogen to ammonia with molecular catalysts by targeted deposition of light as energy source. Expanding on the sporadic and largely heuristic reports of molecular N2 photoactivation, this project will follow two strategies, depending on the nature of the catalyst used: (I) light-driven N-H formation by photo-PCET with molecular photosensitizer dyads; (II) light-driven N2 splitting into molecular nitrides with enhanced quantum yields by excited state trapping. These concepts will be realized and validated by a joined synthetic, (time-resolved) spectroscopic and computational approach. Based on our electronic structure model for N2 splitting, transition metal complexes with tailorable pincer ligands (V. Artero, Grenoble, S. Schneider, Göttingen) will be utilized as molecular platforms to synthesize key species for N2 fixation and examine the proposed approaches. Their validation will be substantiated by detailed examination of the photophysics and -chemistry using state-of-the-art femtosecond pump-probe spectroscopies in the visible light and X-ray domains (C. Bostedt, Villingen/Lausanne), and ab initio quantum chemical analyses of their ground and excited state electronic structures and dynamic behavior (V. Krewald, Darmstadt). The aim of the proposed project is to understand the fundamental physical and chemical principles of photochemical nitrogen fixation as a foundation for the systematic development of light-driven catalysis.
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