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Condensed-Phase Quantum Chemistry via Embedding Theory

Applicant Rybkin Vladimir
Number 174227
Funding scheme Ambizione
Research institution Institut für Chemie Universität Zürich
Institution of higher education University of Zurich - ZH
Main discipline Physical Chemistry
Start/End 01.03.2018 - 28.02.2021
Approved amount 375'928.00
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Keywords (5)

embedding; catalysis; electronic structure theory; solutions chemistry; quantum chemistry

Lay Summary (German)

Lead
Quantenchemie in der kondensierten Phase durch EinbettungstheorieCondensed-phase Quantum Chemistry via Embedding TheoryLeadDie Quantenchemie in der kondensierten Phase zielt auf die computergestützte Erforschung diverser Phänomene im Festkörper, Lösungen und Grenzflächen ab. Zuverlässige theoretische Erkenntnisse sind von unschätzbarem Wert für das Verständnis und die Verbesserung katalytischer Prozesse und das Design neuer Materialien aus dem Computer heraus. Die vorhandenen rechnerischen Quantenmethoden sind entweder günstig, aber nicht genau genug oder genau, aber zu rechenaufwändig für erweiterte Systeme. Die Einbettungstheorie führt diese Ansätze zusammen, indem sie das System in ein chemisch relevantes Zentrum unterteilt, das genau behandelt wird, und in eine Umgebung mit verminderter Anforderung an die Genauigkeit.
Lay summary
Inhalt und Ziele des Forschungsprojekts
Ziel des Projekts ist es, zuverlässige und verfügbare Berechnungswerkzeuge für die Durchführung von eingebetteten Simulationen von Systemen in kondensierter Phase bereitzustellen. Dazu gehört die Verfeinerung der bestehenden Einbettungstheorien, die Entwicklung zuverlässiger und schneller Algorithmen und deren Implementierung in die funktionale Software für quantenchemische Simulationen. Die Fähigkeit der neuen Techniken wird anhand von Simulationen der anspruchsvollen Flüssig- und Festphasensysteme demonstriert.
 
Wissenschaftlicher und gesellschaftlicher Kontext des Forschungsprojektes
Unser Ziel ist es, die Quantenchemie der kondensierten Phase auf ein neues Niveau der Genauigkeit zu bringen, indem wir die Einbettungstheorien, die sich derzeit in einem Proof-of-the-Concept-Status befinden, zu einem weit verbreiteten Ansatz machen. Die Software-Tools werden an eine breite Community mit einer Demonstration der Anwendung geliefert. Damit soll das Vertrauen in die quantenchemische Modellierung als Teil der Digitalisierung in Forschung und Industrie gestärkt werden.
 
Direct link to Lay Summary Last update: 12.02.2018

Responsible applicant and co-applicants

Employees

Publications

Publication
Dynamics of the Bulk Hydrated Electron from Many-Body Wave-Function Theory
Wilhelm Jan, VandeVondele Joost, Rybkin Vladimir V. (2019), Dynamics of the Bulk Hydrated Electron from Many-Body Wave-Function Theory, in Angewandte Chemie International Edition, 58(12), 3890-3893.
Handbook of Materials ModelingMethods: Theory and Modeling
Hutter Jürg, Wilhelm Jan, Rybkin Vladimir V., Ben Mauro Del, VandeVondele Joost (2018), Handbook of Materials ModelingMethods: Theory and Modeling, Springer International Publishing, Cham.

Collaboration

Group / person Country
Types of collaboration
Max-Planck Institute for Coal Research, Prof. Frank Neese Germany (Europe)
- in-depth/constructive exchanges on approaches, methods or results

Abstract

Accurate and efficient methods for condensed-phase quantum chemistry are pivotal for understanding catalytic activity, biochemistry, solutions chemistry and surface chemistry. For chemistry, bond breaking/formation is the most important issue. However, the field of computational quantum science in the condensed phase is mostly shaped under the agenda of solid state physics, focusing on the band structure.Condensed-phase chemistry problems are attacked by the physicist's methods (mostly by the density functional theory, DFT}), often producing ambiguous results. Fortunately, molecular quantum chemistry community has realized that bond breaking requires a special approach taking the so called ``static'' correlation into account and has developed a successful tradition for this.However, the corresponding methods (known as multiconfigurational or multireference) designed for molecules are barely applicable to the condensed phase due to unfavorable computational scaling character. This proposal aims at improving the accuracy and efficiency of condensed-phase quantum chemistry using the evolving quantum (density functional and density matrix) embedding theories. Those are based on the partitioning of the quantum system into the chemically active fragment (fragments) and the embedding environment, which are handled at different levels of electronic structure theory: the former with expensive multiconfigurational ones, whereas the latter -- with the DFT or other less expensive methods. The goal of the applicant is to bring the so far exclusive embedding theories to a new level of usability by improving the theoretical formalisms, algorithms and software implementations based on the popular CP2K electronic structure program interfaced to multiconfigurational quantum chemistry codes. The resulting programs will be presented to the community and their functionality will be demonstrated by relevant applications including catalytic reactions on the anatase surface and nucleophilic substitution in aqueous medium. Successful completion of the project will be a landmark in establishing a new paradigm of the condensed-phase quantum chemistry, providing realistic accuracy for realistic chemical systems.
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