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Investigating long range electron transfers and intramolecular electrostatic fields with multidimensional transient Stark shift spectroscopy

English title Investigating long range electron transfers and intramolecular electrostatic fields with multidimensional transient Stark shift spectroscopy
Applicant Cannizzo Andrea
Number 172696
Funding scheme Project funding (Div. I-III)
Research institution Institut für angewandte Physik Universität Bern
Institution of higher education University of Berne - BE
Main discipline Physical Chemistry
Start/End 01.09.2017 - 31.08.2021
Approved amount 550'018.00
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All Disciplines (2)

Discipline
Physical Chemistry
Other disciplines of Physics

Keywords (6)

structural dynamic; photo echo; THz generation; ultrafast spectroscopy; Electron transfer; multidimensional optical spectrocopy

Lay Summary (Italian)

Lead
Studio di trasferimenti di carica intramolecolare su grandi distanze e il ruolo dei campi elettrostatici interni alle molecole per mezzo di spettroscopia ultrarapida multidimensionale
Lay summary

Per uno sviluppo sostenibile è impellente lo sviluppo di fotocatalizzatori a basso costo e compatibili con l’ambiente per per la conversione dell’energia solare in carburanti “green” come l’idrogeno per fotoidrolisi.

Esistono vari approcci e diverse stategie, tra cui lo sviluppo di fotocatalizzatori supramolecolari, dove diversi gruppi molecolari, ognuno con uno specificico ruolo (assorbire la luce, generare con essa una carica, trasportare questa carica al centro catalitico, fare la reazione chimica desiderata), sono messi insieme per formare una macchina molecolare complessa. Indipendentemente dalla specifica attività catalitica cercata, un punto cruciale è sempre il trasferimento di carica su lunghe distanze (>1nm) dal centro fotoattivo al centro catalitico.

Questo processo può essere ultrarapido (<1 ps), dovuto a diversi meccanismi molecolari e fortemente dipendente dalla stuttura molecolare e dall’ambiente attorno al fotocatalizzatore supramolecolare (solvente, matrice solida, etc). A causa di questa complessità, la compresione di tali processi e soprattutto quali parametrici occorra controllare per aumetarne l’efficieza è ancora incompleta.

Quanto propongo è di combinare le più avancate tecniche spectroscopiche ultraveloci (in particolare le cosidette spettroscopie multidimensionali) con la generazione di campi electromagnetici quasi statici (durata di qualche picosecondo) per chiarire il ruolo effettivo dei campi elettrostatici intramolecolari ed non sul processo di trasferimento di carica e di localizzazione causato dall’assorbimento di luce visibile ed UV.

Questo approccio originale permetterà una comprensione maggiore dei meccanismi alla base di processi di trasferimento e localizzazione di cariche intramolecolari e con una prospettiva sul medio e lungo termine di appprendere come controllare e ottimizzare questi tipi di fenomeni.

Direct link to Lay Summary Last update: 09.10.2017

Responsible applicant and co-applicants

Employees

Publications

Publication
Photocycle of Excitons in Nitrogen-Rich Carbon Nanodots: Implications for Photocatalysis and Photovoltaics
Gazzetto Michela, Sciortino Alice, Nazari Maryam, Rohwer Egmont, Giammona Gaetano, Mauro Nicolò, Feurer Thomas, Messina Fabrizio, Cannizzo Andrea (2020), Photocycle of Excitons in Nitrogen-Rich Carbon Nanodots: Implications for Photocatalysis and Photovoltaics, in ACS Applied Nano Materials, 3(7), 6925-6934.
Ultrafast spectroscopic investigation on fluorescent carbon nanodots: the role of passivation
Sciortino Alice, Gazzetto Michela, Soriano Maria Laura, Cannas Marco, Cárdenas Soledad, Cannizzo Andrea, Messina Fabrizio (2019), Ultrafast spectroscopic investigation on fluorescent carbon nanodots: the role of passivation, in Physical Chemistry Chemical Physics, 21(30), 16459-16467.
Carbon Nanodots: A Review—From the Current Understanding of the Fundamental Photophysics to the Full Control of the Optical Response
Sciortino Alice, Cannizzo Andrea, Messina Fabrizio (2018), Carbon Nanodots: A Review—From the Current Understanding of the Fundamental Photophysics to the Full Control of the Optical Response, in C, 4(4), 67-67.
Fourier transform spectral interferometry with non-phase stable setups by broadband single shot detection of fs and ps pulses
Achazi Georg, Cannizzo Andrea (2017), Fourier transform spectral interferometry with non-phase stable setups by broadband single shot detection of fs and ps pulses, in Review of Scientific Instruments, 88(8), 083110-083110.

Collaboration

Group / person Country
Types of collaboration
Thomas Feurer Switzerland (Europe)
- in-depth/constructive exchanges on approaches, methods or results
- Publication
- Research Infrastructure
- Exchange of personnel
Fabrizio Messina Italy (Europe)
- in-depth/constructive exchanges on approaches, methods or results
- Publication
- Research Infrastructure
- Exchange of personnel

Associated projects

Number Title Start Funding scheme
125760 NCCR MUST: Molecular Ultrafast Science and Technology (phase I) 01.07.2010 National Centres of Competence in Research (NCCRs)

Abstract

An impelling need of our society is to develop efficient, cheap and environment-friendly photo-catalysts for conversion of solar energy into chemical fuels as H2 by water splitting. Among the strategies under investigation, the one based on the synthesis of artificial supramolecular catalysts is particularly promising. In such systems as well as in natural electron transfer proteins the charge generated at the photo-active moiety, needs to be transferred over long distances (>1nm) through an intramolecular electron relay to the catalytically active center.I propose to combine ultrafast coherent two-dimensional spectroscopies and intense single-cycle THz pulses, to investigate the role of local intramolecular electrostatics and of the polar properties of the intermediate states on the charge transfer and localization, triggered by a Vis or UV fs pump pulse. This original approach will open the way to a deeper comprehension of the mechanisms underlying charge transfer and localization with the long term prospect to manipulate such a kind of phenomena.
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