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Ultra-High Pressure Hydride X-ray Photoelectron Spectroscopy

English title Ultra-High Pressure Hydride X-ray Photoelectron Spectroscopy
Applicant Borgschulte Andreas
Number 172662
Funding scheme Project funding (Div. I-III)
Research institution Mobilität, Energie und Umwelt Empa
Institution of higher education Swiss Federal Laboratories for Materials Science and Technology - EMPA
Main discipline Condensed Matter Physics
Start/End 01.03.2018 - 28.02.2022
Approved amount 463'400.00
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All Disciplines (2)

Discipline
Condensed Matter Physics
Inorganic Chemistry

Keywords (9)

hydrogen; hydride; hydrogenation of unsaturated hydrocarbons; x-ray photo-electron spectroscopy; palladium; hydrogen storage; catalysis; hydrogen selective membrane; polymer coating

Lay Summary (German)

Lead
Die Reaktion des Gases Wasserstoff mit Metallen, aber auch mit organischen Materialien und sogar Gasen wird durch sogenannte Katalysatoren beschleunigt. Obwohl lange bekannt, basiert die Katalysatorforschung immer noch auf empirischen Versuchen. Ein Grund dafür ist, dass es für die Untersuchung der zugrundeliegenden Oberflächenreaktionen nur wenige "operando" Charakterisierungsmethoden gibt. Insbesondere die Photoelektronenspektroskopie, die unter idealen Bedingungen (Ultrahochvakuum) extrem aufschlussreiche Information über die chemische Oberflächenzusammensetzung und elektronische Struktur von Oberfläche liefert, funktioniert unter Reaktionsbedingungen nur unzreichend. Durch die Verwendung von Wasserstoff-permeablen Membranen, auf die die katalytische aktive Substanz aufgebracht wird, können wir dieses Problem umgehen.
Lay summary
Inhalt und Ziele des Forschungsprojekts
Unser übergeordnetes Ziel ist, zu einem verbesserten Verständnis von katalytischen Wasserstoff-basierten Reaktionen auf Oberflächen beizutragen. Dazu verwenden wir eine neu entwickelte Oberflächenanalytik aufbauend auf der X-ray Photoelektronenspektroskopie (XPS), mit der es möglich ist, auch im Vakuum die Oberflächenbedeckung von katalytisch aktiven Materialien mit Wasserstoff zu untersuchen, die der von typischen Reaktionsdrücken entspricht ("membrane-approach for XPS").  Diese Analytik ermöglicht damit die Untersuchung der elektronischen Struktur von empfindlichen Metallhydriden mittels Photoelektronenspektroskopie, was ein Ziel dieses Projektes ist (i). Zudem werden wir im Detail untersuchen, (ii) warum die Desorption von Wasserstoff von Palladiumoberflächen durch Fluorpolymere beschleunigt wird. Die Bildung der Kohlenstoff-Wasserstoffbindung ist einer der wichtigsten Elementarreaktionen in der Chemie. Diese werden wir an exemplarischen Reaktionen von ungesättigten organischen Stoffen mit Wasserstoff untersuchen (iii).

Wissenschaftlicher und gesellschaftlicher Kontext des Forschungsprojekts
Unsere Arbeit wird neue und wichtige Informationen über die Grundlagen der Wasserstoff-basierten Katalyse ergeben. Die Ergebnisse werden für die Entwicklung verbesserter technischer Verfahren verwendet werden können, so zur Verbesserung der Sorptionskinetik in Metallhydriden als Wasserstoffspeicher, verbesserter Wasserstoff-permeabler Membranen, und verbesserter Katalysatoren für die Synthese von organischen Wasserstoffspeichern. Zudem erwarten wir Antworten auf fundamentelle Fragen wie der nach dem Zusammenhang zwischen maximaler Wasserstoffkapazität und elektronischer Struktur in Metallhydriden. Fast alle diese Themen stehen im Zusammenhang mit wissenschaftlichen und technischen Fragestellungen mit der Speicherung von erneuerbarer Energie, einer der grössten gesellschaftlichen Herausforderungen des 21. Jahrhundert.

Direct link to Lay Summary Last update: 27.02.2018

Responsible applicant and co-applicants

Employees

Project partner

Associated projects

Number Title Start Funding scheme
153928 Catalytic methanation of industrially-derived CO2 01.10.2014 NRP 70 Energy Turnaround
182987 Hard X-ray Photoelectron Spectrometer with environmental processing chamber for depth-resolved chemical-state analysis of functional thin films and their buried interfaces 01.11.2019 R'EQUIP

Abstract

There is general consensus that the sun’s energy and its derivatives are by far sufficient to supply world’s energy demand. However, the large daily and seasonal power variation of renewable energy is a serious complication for a wide spread replacement of fossil energy by renewable energy. Thus the full potential of solar energy as a primary energy source can only be exploited, if we develop an efficient way of storing renewable energy, most preferably as a chemical fuel in the form of hydrogen or related compounds. In this project, we do not want to contribute to materials science in this research field directly, but rather to develop a novel measurement method being able to unravel the mechanisms driving the hydrogen - matter interaction taking place in hydrogen storage, hydrogen selective membranes, and the catalysis of hydrogenation reactions. Although apparently simple, a direct photoemission measurement of the hydrogen induced changes of the electronic structure, which are the origin of the binding of hydrogen with metals, is possible in a few cases only. The reason for this is purely technical: the electronic structure of hydrogen chemisorbed to surfaces can be measured using standard surface science techniques, because the required hydrogen pressure is compatible with the UHV-technology. However, processes relevant for energy conversion and storage take place at several atmospheres hydrogen pressure; and thus valuable information on these systems is not accessible by commonly used surface science methods due to their incompatibility with high pressures.The present grant application relies on a membrane approach for high pressure XPS under development in our laboratory. The method is based on a new type of specimen holder, which is a metallic, hydrogen permeable membrane fed on one side with a high hydrogen pressure and exposed on the other side to the X-ray beam at UHV-pressures. In first papers, we introduced the fundamental idea and demonstrated the feasibility of the method in some well-studied cases, paving the way for its use on relevant questions in energy storage. In this project, we want to utilize the membrane approach to prepare and measure in-situ various ionic and intermetallic hydrides as a function of the chemical potential of hydrogen, which will deliver insightful knowledge on the electronic structure of hydrides. In a second task, we want to elucidate the mechanism of the enhanced hydrogen desorption from hydrogen membranes upon application of polymer coatings. Finding the physical origin of the remarkable effect may help to functionalize also hydrogen permeable metals other than Pd. Finally, the catalytic formation/decomposition of the C-H bond is one of the main challenges in synthetic chemistry, due to the strong covalent nature of this bond. The (de-) hydrogenation reactions of hydrocarbons, which take place at several tens of bar, are catalysed by Pd, Ru, or similarly expensive and scarce elements. Experiments on the hydrogenation of unsaturated hydrocarbons using the Pd-membrane mimic the technical process, so that information on the reaction can be drawn. Finally, we want to explore the possibility of combining different spectroscopy methods (X-ray absorption spectroscopy and Raman spectroscopy) with the membrane approach.
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