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Reversible Magnetoelectric Switching by Lithium Intercalation

English title Reversible Magnetoelectric Switching by Lithium Intercalation
Applicant Stahn Jochen
Number 169704
Funding scheme Project funding (Div. I-III)
Research institution Paul Scherrer Institut
Institution of higher education Paul Scherrer Institute - PSI
Main discipline Condensed Matter Physics
Start/End 01.08.2017 - 31.07.2021
Approved amount 273'554.00
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Keywords (6)

magnetic phase transition; lithium intercalation; manganites; chemical doping; neutron reflectometry; resonant x-ray scattering

Lay Summary (German)

Lead
Mit Hilfe elektrochemischer Prozesse soll ein reversibel ein magnetischer Phasenübergang im gemischten Metalloxid LaSrMnO induziert werden. Dieser wird dann in-situ mit Neutronen- und Röntgenstreuung untersucht um die Relation zur elektronischen Struktur zu klären.
Lay summary

Die magnetischen Eigenschaften von Materialien sind abhängig von Äusseren Einflüssen wie Temperatur, Druck und elektrischen oder magnetischen Feldern. Diese kann man relativ leicht variieren und dadurch den Magnetismus schalten.

Darüberhinaus spielt aber auch die Materialzusammensetzung eine entscheidende Rolle. So wechselt zum Beispiel der Perowskit-Typ Kristall La1-xSrxMnO3 von ferromagnetischem Verhalten für x < 0.5 zu Paramagnetismus bzw. je nach Temperatur zu Antiferromagnetismus für x > 0.5. Dem zugrunde liegt eine räumliche Ordnung der elektronischen Zustände des Mn.  Ein Schalten analog zur Temperaturänderung ist hier nicht möglich. Um den Übergang zu untersuchen muss man eine Reihe von Kristallen mit variierendem x herstellen und diese einzeln vermessen.

In diesem Projekt wollen wir erstmalig durch eine leichte Modifikation ein schaltbares System realisieren und dieses dann untersuchen. Die Idee ist, geringe Mengen einer weiteren Komponente zuzufügen, welche die elektronische Struktur beeinflusst, deren Menge aber kontinuierlich kontrollierbar ist. Ein möglicher Kandidat ist Lithium, das man analog zu Li-Batterien elektrochemisch in einen Kristall einlagern und wieder herausholen kann.

Ein dünner Film kristallinen La1-xSrxLiyMnO3 der dann in einer kleinen elektrochemischen Zelle (vergleichbar einer Lithium Knopfbatterie) als Elektrode agiert, kann in-situ, also während eines Prozesses oder Phasenübergangs, untersucht werden. Mittels Neutronenreflektometrie und resonanter Röntgenstreuung erhält man die räumliche Verteilung verschiedener magnetischer Phasen und die jeweiligen elektronischen Zustande am Mn. Durch die feine Dosierbarkeit und die Reversibilität des Lithium Eintrags ist eine deutlich präzisere Präparation der entsprechenden Zustände als bisher möglich. Ist diese Methode einmal etabliert, kann man sie auf andere Materialien und auch auf andere Fragestellungen übertragen.

Direct link to Lay Summary Last update: 08.11.2016

Responsible applicant and co-applicants

Employees

Associated projects

Number Title Start Funding scheme
177018 Fully focusing neutron reflectometer for the Swiss spallation neutron source SINQ at PSI 01.11.2018 R'EQUIP

Abstract

Mn-based perovskites of the nominal composition A^{3+}_{1-x}B^{2+}_{x}MnO_{3} (so-called manganites) show complex phase diagrams as function of composition x and temperature, with various magnetic and electronic phases and features such as colossal magnetoresistance. This complexity is caused by a competition between electronic order mechanisms (like charge or orbital ordering), magnetic interactions (double exchange, super exchange), and structural aspects (canting of the relatively robust MnO_{6} octahedra due to steric or electrostatic reasons, Jahn-Teller distortion). It is believed that the macroscopic phase diagram is a superposition of small coexisting phases, where the disorder (induced by the random distribution of the cations A^{3+} and B^{2+}) results in a local variation of the balance of the mechanisms mentioned above, and thus in a preference of one of the competing phases or the other. Conventionally these phase diagrams are studied by producing a series of samples with varying composition x. This is problematic because even tiny variations (e.g. impurities or strain) might have a similar influence as the intended change in the Mn^{3+}/Mn^{4+} ratio.We therefore want to establish a method to reversibly cross magnetic phase boundaries by chemical doping and to monitor the process in operando. The method of choice is electrochemical Li intercalation or de-lithiation. The working principle of electrochemical doping is well established, mainly because of its application in batteries, especially Li-based. We want to adapt this technique to tackle challenges in fundamental science.In a first step we will identify the optimal composition for these investigations using the manganites La_{1-x}Ca_{x}MnO_{3} (LSMO), La_{1-x}Sr_{x}MnO_{3} (LCMO) or derivatives where Li substitutes part of La, Ca or Sr. At x approx 0.5 these manganites show the phase transitions ferromagnetic (FM)/paramagnetic (PM) in LSMO at room temperature, and FM/anti-ferromagnetic (AFM) in LSMO and LCMO at low temperatures. The leading parameter determining these transitions is believed to be the Mn^{3+}/Mn^{4+} ratio.The in operando studies will be performed by Polarised Neutron Reflectometry (PNR). The applicant developed the methodology and hardware needed for these investigations in the recent years. PNR will provide the Li distribution and the magnetic induction profile within the manganite layers. To relate these also to the Mn^{3+}/Mn^{4+} ratio, resonant x-ray techniques will be performed in a further step, as well as neutron diffraction to identify the AFM state.The reversibility of the process allows us to investigate the same sample in various states around the phase transition with various methods and thus will help to disentangle the electronic, magnetic or structural contributions to the phase formation - or quantify their mutual connection. By mutual connection we mean e.g. the structural rearrangement (tilting of the MnO-{6} octahedra) due to charge ordering in the AFM phase, which is superposed by the sterically induced distortion due to the varying ionic radii.We ask for a PhD position for 3 years and financial support for equipment and consumables.
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