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Rates and mechanisms of water and organic carbon oxidation coupled to MnO2 photoreduction

Titel Englisch Rates and mechanisms of water and organic carbon oxidation coupled to MnO2 photoreduction
Gesuchsteller/in Pena Jasquelin
Nummer 162825
Förderungsinstrument Projektförderung (Abt. I-III)
Forschungseinrichtung Institut des dynamiques de la surface terrestre Université de Lausanne
Hochschule Universität Lausanne - LA
Hauptdisziplin Geochemie
Beginn/Ende 01.12.2015 - 31.07.2019
Bewilligter Betrag 245'564.00
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Alle Disziplinen (4)

Disziplin
Geochemie
Andere Gebiete der Umweltwissenschaften
Andere Gebiete der Erdwissenschaften
Mineralogie

Keywords (10)

photochemistry; carbon oxidation; spectroscopy; manganese oxides; dissolution; trace metal biogeochemistry; water oxidation; environmental biogeochemistry; nanogeoscience; redox chemistry

Lay Summary (Französisch)

Lead
Les réactions de transfert d'électrons sont à la base de de nombreux processus géochimiques, y compris le cycle des éléments, la speciation des polluants, et la précipitation et dissolution des certains minéraux. Les oxydes de manganèse et la matière organique représentent les espèces les plus fortement oxydantes et réductrices, respectivement, dans les milieux aquatiques. En plus, les processus photochimiques fournissent un lien essentiel entre les cycles manganèse et carbone.
Lay summary
La lumière peut déclencher le transfert d'électrons dans les minéraux et les molecules organiques peuvent renforcer ces processus par de voies direct et indirect. Dans le projet actuel, nous allons effectuer des expériences macroscopiques et spectroscopiques pour répondre aux questions suivantes: Quelles sont les espèces chimiques que donne un électron à Mn (IV)? Comment est le taux et le mécanisme de photoréduction influencé par les facteurs chimiques et minéralogiques? Quelle est l'importance de l'eau par rapport à au carbone organique dans la réduction des oxydes de manganèse sous différentes conditions environnementales? Les résultats de cette recherche sont pertinents pour les domaines de la chimie de l'environnement, et aussi peuvent avoir des implications pour le développement de matériaux pour une utilisation dans les technologies de catalyse et d'énergie alternative.
Direktlink auf Lay Summary Letzte Aktualisierung: 28.10.2015

Verantw. Gesuchsteller/in und weitere Gesuchstellende

Mitarbeitende

Verbundene Projekte

Nummer Titel Start Förderungsinstrument
143742 Molecular-scale investigations on the reactivity and stability of manganese oxide minerals 01.12.2012 Projektförderung (Abt. I-III)
169555 Activating redox transformations through the controlled electrochemical dissolution of iron (0) 01.09.2017 Projektförderung (Abt. I-III)

Abstract

Electron transfer reactions underpin numerous geochemical processes, including the cycling of major and trace elements; the fate of contaminant species; and the precipitation and dissolution of minerals containing redox active elements. Manganese oxide minerals and dissolved organic matter represent the most strongly oxidizing and reducing species, respectively, in natural systems. Furthermore, direct and indirect photochemical processes provide a critical link between the Mn and C cycles, whereby light can initiate electron transfer within the mineral and organic molecules can enhance these processes via multiple pathways. Experimental studies that investigate the rates and mechanisms of photochemical reactions involving Mn oxides are largely absent from the literature. Recently, we established macroscopic and ultrafast spectroscopic approaches to investigate photochemical reactions involving Mn oxides, allowing us to propose a mechanism for the photoreduction of an environmentally relevant MnO2 phase coupled to the oxidation of water in a simple, model system. To expand the current model of MnO2 photoreduction to more complex, environmentally-relevant systems, this project will address the following questions: What are the redox-active surface sites driving Mn photoreduction and how do these evolve in time? What chemical and mineralogical factors limit the oxidative capacity of MnO2? What is the relative importance of water versus organic carbon oxidation under different environmental conditions? To answer the above questions, we will conduct experiments in a d-MnO2-H2O-light system to determine (i) the nature of the electron donating species, (ii) the effect of irradiation wavelength on Mn(IV) photoreduction and (ii) the extent to which suspension pH, mineral Mn(III) content and crystallographic location and particle size influence the rate and mechanism of photoreduction. To account for the presence of dissolved organic matter in natural surface waters, we will investigate the extent to which simple organic acids and model dissolved organic matter enhance the rates of MnO2 photoreduction and determine the mechanisms of photoreduction that prevail at different irradiation wavelengths and depths in the water column. The outcomes from this research are relevant not only to the fields of biogeochemistry and environmental chemistry, but may have implications for the development of materials for use in catalysis and alternative-energy technologies.
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