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The influence of Fe(II) on clay properties, the sorption of Fe(II) on clays and competitive sorption investigations: a combined macroscopic and microscopic study

Applicant Baeyens Bartholomeus
Number 146168
Funding scheme Project funding (Div. I-III)
Research institution Nukleare Energie und Sicherheit Paul Scherrer Institut
Institution of higher education Paul Scherrer Institute - PSI
Main discipline Other disciplines of Environmental Sciences
Start/End 01.08.2013 - 31.07.2014
Approved amount 55'585.00
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Keywords (7)

sorption modelling; EXAFS; illite; sorption; montmorillonite; redox; Fe(II)

Lay Summary (German)

Lead
Im vorliegender SNF-Projekt wird der Einfluss vom strukturellen Fe(III) in der Gitterstruktur des natürlichen Montmorilloniten auf die Sorptionseigenschaften des Fe(II) untersucht. Die bisherigen Ergebnisse deuten auf einen Elektronentransfer zwischen dem sorbierten Fe(II) und dem strukturellen Fe(III) hin, was zu einer erhöhten Sorption des Fe(II) führt. Diese Untersuchungen sollen zu einem besseren Prozessverständnis der Eisen-Ton Wechselwirkung an der Wasser/Mineral Grenzfläche beitragen.
Lay summary

Objectives: Im stark reduzierenden Nah- und Fernfeld eines geologischen Tiefenlagers für radioaktive Abfälle werden hohe Konzentrationen an Fe(II) erwartet, welche durch Sorptions- bzw. Diffusionsprozesse nicht abnehmen werden, da sie durch das Gleichgewicht mit den vorhandenen Eisenfestphasen aufrechterhalten bleiben. Im Rahmen dieser Doktorarbeit soll die Rückhaltekapazität von Tonen gegenüber Radionukliden unter reduzierenden Bedingungen charakterisiert werden, indem der Einfluss von hohen Konzentrationen an gelöstem Fe(II) auf das Sorptionsverhalten von Schlüsselnukliden untersucht wird. Sorptionsversuche werden an natürlichen sowie an Dithionit-reduzierten Montmorilloniten (das strukturelles Fe(III) liegt reduziert vor, d.h. Fe(II)) durchgeführt, um den Einfluss des Oxidationszustandes vom strukturellen Eisen auf die Sorption von Fe(II) und andere Radionuklide zu quantifizieren und charakterisieren. Ziel ist es existierende Sorptionsmodelle mit gekoppelten Redox - Oberflächenkomplexierungsreaktionen und Konstanten zu erweitern.

Relevance: Bentonit und tonreiche Gesteinsformationen sind als Verfüllmaterial und als potentielle Wirtsgesteine in geologischen Tiefenlagerkonzepten vorgesehen. Im Langzeitszenario eines geologischen Tiefenlagers werden stark reduzierende Bedingungen sowie hohe Konzentrationen an Fe(II) erwartet. Die recht hohen gelösten Mengen an Fe(II) in den Porenwässern im Nah- und Fernfeld könnten das Sorptionsverhalten von anderen Radionukliden durch kompetitive Sorptionseffekte stark beeinflussen. Die Ergebnisse dieser Dissertationsarbeit werden zu einem vertieften Verständnis des Langzeiteinflusses von Fe(II) auf die Retardierung von Radionukliden führen.

Direct link to Lay Summary Last update: 20.08.2013

Responsible applicant and co-applicants

Employees

Name Institute

Publications

Publication
Competitive Fe(II)-Zn(II) uptake on a synthetic montmorillonite.
Soltermann Daniela, Marques Fernandes Maria, Baeyens Bart, Miehé-Brendlé Jocelyne, Dähn Rainer (2014), Competitive Fe(II)-Zn(II) uptake on a synthetic montmorillonite., in Environmental Science & Technology, 48(1), 190-8.
Fe(II) Uptake on Natural Montmorillonites. I. Macroscopic and Spectroscopic Characterization.
Soltermann Daniela, Marques Fernandes Maria, Baeyens Bart, Dähn Rainer, Joshi Prachi A, Scheinost Andreas C, Gorski Christopher A (2014), Fe(II) Uptake on Natural Montmorillonites. I. Macroscopic and Spectroscopic Characterization., in Environmental Science & Technology, 48(15), 8688-97.
Fe(II) Uptake on Natural Montmorillonites. II. Surface Complexation Modeling.
Soltermann Daniela, Baeyens Bart, Bradbury Michael H, Fernandes Maria Marques (2014), Fe(II) Uptake on Natural Montmorillonites. II. Surface Complexation Modeling., in Environmental Science & Technology, 48(15), 8698-705.

Collaboration

Group / person Country
Types of collaboration
Department of Civil and Environmental Engineering, Pennsylvania State University United States of America (North America)
- in-depth/constructive exchanges on approaches, methods or results
- Publication
Insitute of Resource Ecology, Rossendorfer Beamline at ESRF, HRDR, Germany (Europe)
- in-depth/constructive exchanges on approaches, methods or results
- Publication
- Research Infrastructure
Institut de Science des Matériaux de Mulhouse, Université de Haute Alsace France (Europe)
- Publication

Scientific events

Active participation

Title Type of contribution Title of article or contribution Date Place Persons involved
23rd Annual V. M. Goldschmidt Conference Individual talk Fe(II) uptake mechanism on montmorillonite clay minerals. A multidisciplinary approach. 25.08.2013 Firenze, Italy Soltermann Daniela;


Associated projects

Number Title Start Funding scheme
129947 The influence of Fe(II) on clay properties, the sorption of Fe(II) on clays and competitive sorption investigations: a combined macroscopic and microscopic study 01.08.2010 Project funding (Div. I-III)

Abstract

In the framework of the PhD project entitled “The influence of Fe(II) on clay properties, the sorption of Fe(II) on clays and competitive sorption investigations: a combined macroscopic and microscopic study” (SNF Grant 200021 129947) a prolongation of the SNF Grant for one year is requested. Reasons for this prolongation are given below.The experimental programme of this PhD project requires glove boxes to ensure controlled conditions (O2 < 0.1 ppm) in order to carry out sorption experiments with extremely redox sensitive elements such as Fe(II). A new redox glove box which allows to carry out experiments with radiotracers (e.g. 55Fe) was purchased by the end of 2009. Since the glove box is located in the Hot Laboratory of the Paul Scherrer Institut it has to comply with all the radioprotection safety rules imposed by the Swiss Federal Nuclear Safety Inspectorate (ENSI). Obtaining all the permissions took longer than expected and this delayed the start of the experimental part of the project by 6 months. Additionally, establishing the electrochemical set-up took longer than expected because a new adequate experimental cell ensuring a controlled redox potential (Eh) during the whole experiment inclusive sampling had to be developed.The last part of the project will focus on natural clay minerals relevant for safety analysis. In the experiments foreseen the influence of the redox state of the structural iron in natural clay minerals on the uptake of Fe(II) will be quantified and characterized. Before carrying out the sorption experiments, the structural iron of different clay minerals needs to be reduced to different degrees. The applied experimental procedure is very sensitive and time consuming and allows only small amounts of clay to be reduced.
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